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轉載自公眾平臺：南科大物理系

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近日，南方科技大學物理系、量子科學與工程研究院副教授劉暢課題組與南方科技大學物理系副教授趙悅、劉奇航課題組合作，在阻塞原子絕緣體電子結構研究中取得進展，相關成果以“Spectroscopic signature of obstructed surface states in?SrIn₂P₂” 為題發表在期刊《自然·通訊》(Nature Communications) 上。

在固體表面，電子的波函數在空間上是被限制在真空與樣品的邊界處的，因而產生了與體材料不同的低維色散，這就是平常所說的“表面電子態”。表面態的性質通常是由表面原子位點的物理和化學環境所決定的。也就是說，表面的原子定義了表面。

人們普遍認為，當普通絕緣體形成表面終端時，最頂層的原子以及它周圍的電子云要么是被完全剝離的，要么是完好無損的（圖 1a）。然而，最近研究人員通過理論預言了一類新型絕緣體，它們的基態電荷中心位于一些沒有原子存在的“空位點”（例如兩個范德華原子層的中間位置）。如果樣品的天然解理面恰好通過這些位點，那么每一個空位點將存在“半個電子”（這種現象也被稱為“填充異常”，圖 1b），因而，在樣品的界面或疇壁處會形成固定攜帶一半電荷的“阻塞表面態”，這與 Su-Schrieffer-Heeger 模型的三維版本非常相似。由于其半填充的屬性，這種新奇的表面態必然穿過費米能級，使界面導電（圖 1c）。存在阻塞表面態的絕緣體被稱為“阻塞原子絕緣體”。理論上，它存在于各種材料中，例如電子化合物、高階拓撲絕緣體和析氫反應電催化劑等。原則上，這些半填充的空位點對配體吸附和電子轉移具有活性，使阻塞原子絕緣體成為表面催化和相關應用的理想平臺。在某種意義上，可以認為阻塞原子絕緣體的出現推廣了“表面”的定義，也就是說，表面的電子態定義了表面。

圖1 普通絕緣體 (a)，阻塞原子絕緣體 (b) 和阻塞表面態 (c) 的示意圖。

根據第一性原理計算，SrIn₂P₂就是這樣的一種阻塞原子絕緣體。它的天然解理面為 (0001) 面，恰好切過前述的“空位點”（又稱為“阻塞瓦尼爾電荷中心”）。因而，假如樣品的表面不發生重構的話，研究人員應該能夠觀察到金屬性的阻塞表面態。在本論文中，研究人員利用掃描隧道顯微鏡 (STM)、角分辨光電子能譜 (ARPES) 和第一性原理計算 (DFT) 系統研究了SrIn₂P₂的電子結構，結果發現事情并沒有這么簡單。通過SrIn₂P₂的 (0001)解離面上的STM形貌研究發現了條紋狀的表面形貌和√3 × 1的表面重構，說明SrIn₂P₂的表面并不是一個理想的阻塞原子絕緣體表面（圖2a）。掃描隧道譜的結果進一步表明，在整個樣品表面，在費米面以上1 eV左右都存在一個寬度只有0.4 eV的強微分電導峰以及電導峰之上的負微分電導區間（圖2a）。這證實了雖然金屬性的表面態不存在，但存在一個實空間局域的表面電子態，并且很可能與阻塞瓦尼爾電荷中心相關。對于費米面以下的電子態，研究人員通過ARPES研究發現了具有線性色散的表面態能帶（圖2b）。因此，我們在SrIn2P2的表面沒有發現通過費米面的導電的電子態，而是觀察到了兩支在能量上分離的表面態。結合第一性原理計算，研究人員發現理論預言的阻塞表面態在表面重構的過程中會絕熱演化成實驗觀測到的分居費米面上下的兩支表面態（圖2c）。重要的是，在演化過程中，表面態與阻塞瓦尼爾電荷中心的對應關系保持不變，這解釋了費米面以上表面態分支的實空間局域性質。

圖2 綜合利用STM、ARPES和DFT研究SrIn2P2的電子結構。a STM形貌圖和特征掃描隧道譜，顯示√3 × 1表面重構、費米面以上的強微分電導峰以及電導峰之上的負微分電導區間。b ARPES能帶圖，顯示線性色散的表面態 (SS)。c DFT計算得到的表面電子密度（上圖）和能帶結構（下圖）。STM觀察到的微分電導峰對應表面態的上支，ARPES觀察到的線性色散電子態對應表面態的下支。

該工作首次揭示了阻塞原子絕緣體的電子結構，并發現了實空間局域的表面電子態，對未來阻塞原子絕緣體的進一步研究和新的表面催化劑開發具有指導意義。

該論文的共同第一作者為南方科技大學物理系2020級博士研究生劉祥瑞、博士后鄧翰賓和2019級博士研究生劉云天。劉暢、趙悅和劉奇航副教授為共同通訊作者。南科大為論文第一單位。本課題的開展和完成得到國家自然科學基金、廣東省重點研發項目和南方科技大學理學院重點項目等的大力支持。

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南科大物理系在阻塞原子絕緣體電子結構的研究中取得進展

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