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【DFT+實驗】郭洪Small：LSPR誘導缺陷半導體界面電荷轉移/分離，增強光催化CO2RR活性

最新研究表明，以貴金屬納米粒子，特別是具有局域表面等離子體共振效應(LSPR)的納米粒子作為功能催化劑的等離子體金屬-半導體體系是提高半導體光催化劑還原性能的有效途徑之一。除了引入LSPR，表面空位工程是半導體修飾的另一個關鍵策略，它在調節能帶結構、捕獲電子等方面起著至關重要的作用。

然而，目前對半導體光催化劑與LSPR之間的協同效應研究較少，并且含空位和LSPR半導體的催化機理尚不清楚。因此，構建具有空位效應和LSPR效應的光催化劑并探究其光催化機理具有重要的意義。

基于此，云南大學郭洪課題組制備了一種具有空位的金屬-半導體光催化劑(Ag@Nb₂O_5-x)，并研究了其光催化CO₂RR的機理。具體而言，研究人員首先利用密度泛函理論(DFT)計算研究了Ag@Nb₂O_5-x的反應機理。

結果表明，在氧空位中引入銀納米粒子不僅可以改善CO₂的捕獲和活化，而且還可以作為共吸附活性位點來穩定中間體，從而最終導致產生高價值的CO。基于上述啟發，研究人員在Nb₂O_5-x表面均勻沉積了Ag光催化劑，并將其應用于催化CO₂RR。

實驗結果和理論計算表明，在這個金屬-半導體系統中，由于氧空位增強了電子俘獲，大量光生電子在界面處富集；LSPR共振產生的能量被快速注入電子，導致光生電子的快速轉移，從根本上提高了電荷分離的效率。此外，集中的光生空穴使催化劑上的水氧化產生氧氣，同時等離子體熱效應通過降低速率控制步驟的能壘來改善CO₂RR的反應動力學。

因此，最優的Ag-20@Nb₂O_5-x催化劑具有優異的還原性能，CO產率可達59.13 μmol g^?1，且具有較高的選擇性。總之，這項工作利用理論計算輔助制備了設計巧妙的金屬半導體光催化劑并實現更有效的電荷轉移，為未來開發具有高性能的LSPR誘導的缺陷半導體提供了指導。

Enhanced Interfacial Charge Transfer/Separation By LSPR-Induced Defective Semiconductor Toward High Co₂RR Performance. Small, 2023.?

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