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有機物在金屬表面的吸附可以通過密度泛函理論 (DFT) 進行評估，但對于有機大分子，DFT 需要大量的計算時間，從而影響了該方法的可行性。

來自西班牙巴塞羅那科學技術學院（The Barcelona Institute of Science and Technology）和加拿大多倫多大學的研究團隊，提出一種用于快速評估吸附能的圖神經網絡（Graph-based Adsorption on Metal Energy-neural Network，GAME-Netk）。該模型在測試集上產生的平均絕對誤差為 0.18 eV，比密度泛函理論快 6 個數量級。

應用于生物質和塑料（最多 30 個雜原子），預測吸附能的平均絕對誤差為 0.016 eV /原子。該框架代表了一種用于快速篩選催化材料的工具，特別是對于無法通過傳統方法模擬的系統。

該研究以「Fast evaluation of the adsorption energy of organic molecules on metals via graph neural networks」為題，于 2023 年 5 月 4 日發布在《Nature Computational Science》上。

DFT 對于大分子計算量太大

金屬/有機界面電子和化學結構是影響有機電子和光電子器件性能的至關重要因素之一。有機物在金屬表面的吸附可以通過密度泛函理論 (DFT) 進行評估；DFT 已成功應用于含有多達 1 到 6 個碳原子 (C1-6) 的分子。

然而，DFT 模擬在處理結構復雜的有機大分子時變得計算量大。因此，需要更快的工具來估計塑料和生物質的分子的相互作用，但要保持 DFT 的準確性。

有機大分子（Large organic molecules）可以看作是由不同的官能團組成的，其結構信息可以通過 Benson 方程來推斷分子的熱力學性質，然而，將 Benson 模型轉移到金屬吸附的嘗試都失敗了。

最近，機器學習方法，例如人工神經網絡 (ANN)，已被引入以獲得小 C1-3 片段的吸附能。

分子在表面上的另一種表示是通過圖形。圖以類似于 Benson 方法的方式，圖以類似于 Benson 方法的方式將原子信息和連接性壓縮在一個簡單的數據結構中。

圖神經網絡（GNN）是圖數據結構類型的 ANN，已被成功地應用于預測分子和材料的化學性質。

GAME-Net

在此，該團隊提出了 GAME-Net，其訓練于一個廣泛的 DFT 數據集，該數據集由吸附在過渡金屬表面的閉殼有機分子（3,315 個條目和常見官能團）組成，數據集包含 C1-4 分子，其官能團包括 N、O、S 和 C6-10 芳環。能夠使用簡單的分子表示來估計吸附能，其誤差與 DFT 相當。

GAME-Net 可用于預測源自生物質、聚氨酯和塑料的較大分子的吸附能，從而研究不適合 DFT 的化學系統。

研究目標是使用最簡單的圖表示來獲得金屬表面上閉殼有機分子的 DFT 基態能量。

GAME-Net 工作流程包括以下步驟：

（1）「官能團」（Functional Groups，FG）數據集的生成和管理，由具有吸附在密排金屬表面上的代表官能團的有機分子組成；

（2）從 DFT 優化的幾何結構開發吸附和氣相系統的圖表示；

（3）使用 FG 數據集設計、訓練和測試 GNN 模型；

（4）使用具有工業相關性（包括塑料、聚氨酯和生物質）的大分子數據集（「大分子」(Big Molecules，BM)-數據集，最多 22 個碳原子）評估模型性能。避免使用計算量大的 DFT 計算。

首先，從頭開始構建 FG 數據集，包括 207 個有機分子吸附在 14 種過渡金屬(Ag, Au, Cd, Co, Cu, Fe, Ir, Ni, Os, Pd, Pt, Rh, Ru 和 Zn)的最低表面能面上。所有生成的計算數據都可以從 ioChem-BD 存儲庫中獲得。包含的分子涵蓋有機化學中最常見的官能團，含有 N、O 和 S 雜原子。在 DFT PBE-D2 上自動生成和 relax 幾何形狀，并針對金屬級別進行了重新參數化。對于每個分子，在金屬表面采樣了許多旋轉構型和不同的吸附位置，僅保留最低能量的構型。

所需時間比 DFT 低六個數量級

總之，研究人員生成了一個穩健、均衡且化學多樣化的數據集，包括化學中由 C1-10 分子組成的所有相關官能團，用于它們在密排金屬表面上的吸附。該數據集用于訓練所提出的 GNN 架構。

當應用于 FG 數據集時，五折嵌套交叉驗證顯示 MAE 為 0.18 eV。一旦經過訓練，從 GAME-Net 獲得能量估計所需的時間至少比 DFT 低六個數量級。

GAME-Net 在與生物質轉化、聚氨酯合成和塑料化學回收相關的大分子中的應用表明，幾何深度學習模型在標準第一原理技術難以解決的領域具有潛力。

該研究提供了一種工具，用于構建基于圖的框架，其能夠從由小分子組成的高質量數據集中學習復雜的化學模式。