鈣鈦礦鎳氧化物作為典型的關(guān)聯(lián)電子體系，表現(xiàn)出如金屬-絕緣體相變、拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)相變等一系列豐富的物性。近期，由于112相和327相鎳基超導(dǎo)體系的陸續(xù)發(fā)現(xiàn)，更是讓鎳氧化物成為了功能氧化物材料/器件研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)。通常，鈣鈦礦鎳氧化物隨著溫度的降低將發(fā)生金屬-絕緣體相變，同時(shí)伴隨著磁性在的順磁-反鐵磁相變。而LaNiO₃成為了鈣鈦礦鎳氧化物中唯一在全溫區(qū)保持泡利順磁性的體系。因此，從實(shí)驗(yàn)或理論的角度設(shè)計(jì)和調(diào)控LaNiO₃的磁基態(tài)是一直備受關(guān)注的問(wèn)題。前期的研究結(jié)果表明，基于鎳氧化物/錳氧化物界面的磁鄰近效應(yīng)可以在LaNiO₃中誘導(dǎo)出磁有序界面相，然而，關(guān)于其磁基態(tài)構(gòu)型一直存在著較大的爭(zhēng)論。例如，有文章報(bào)道在LaNiO₃與 LaMnO₃組合構(gòu)成的異質(zhì)結(jié)中，LaNiO₃界面層處于 (1/4,1/4,1/4) 波矢的反鐵磁態(tài)；而關(guān)于LaNiO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃?異質(zhì)結(jié)，不同的文獻(xiàn)分別報(bào)道了LaNiO₃?層處于螺旋自旋態(tài)或者鐵磁態(tài)的結(jié)果。這些相互矛盾的結(jié)論阻礙了人們對(duì)類(lèi)似界面磁鄰近效應(yīng)體系物理規(guī)律的深入理解，也妨礙了與界面低維磁性相有關(guān)的實(shí)際應(yīng)用可能性。

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圖1 a) -d) LNO_n/LMO_m超晶格的微結(jié)構(gòu)表征。e) 超晶格Ni L₂?和 Mn?L_2,3?邊的X射線(xiàn)吸收光譜，表明在界面處Mn向Ni轉(zhuǎn)移了電子，形成了Mn⁴⁺-Mn³⁺和Mn⁴⁺-Ni²⁺共存的狀態(tài)。

圖2 a) 超晶格結(jié)構(gòu)的STEM-HAAADF 像，沿B位原子排列方向采集電子能量損失光譜。b) – c) Mn的L₃和Ni的L₂邊的原子級(jí)分辨EELS譜。表明Mn的峰位在界面處3個(gè)原子層的范圍內(nèi)向右發(fā)生了偏移，價(jià)態(tài)升高，Ni的峰位在界面處4-5個(gè)原子層的范圍內(nèi)向左發(fā)生了偏移，價(jià)態(tài)降低。

圖3 a) LNO_n/LMO_m超晶格的RT曲線(xiàn)。b) – d) 超晶格的正常霍爾電阻，隨著溫度變化正常霍爾系數(shù)符號(hào)發(fā)生了變化。e) – f)? 超晶格的反常霍爾電阻，呈扭曲態(tài)。

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最近，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心磁學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室M03組博士生王夢(mèng)琴在陳沅沙副研究員、胡鳳霞研究員、孫繼榮研究員的共同指導(dǎo)下，聯(lián)合物理所張慶華副研究員，朱濤研究員等，利用空間分辨偏振中子反射儀、電子能量損失光譜、X 射線(xiàn)吸收光譜等譜儀手段，結(jié)合宏觀(guān)霍爾電輸運(yùn)測(cè)量結(jié)果，成功揭示了LaNiO₃?/LaMnO₃(111)界面由磁鄰近和電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)所導(dǎo)致的層狀磁性結(jié)構(gòu)。他們發(fā)現(xiàn)該異質(zhì)結(jié)體系將出現(xiàn)四種層狀鐵磁相，分別為絕緣LaMnO₃體相、半導(dǎo)體LaMnO₃界面相（約3個(gè)單胞層），絕緣LaNiO₃界面相（約5個(gè)單胞層）和金屬性L(fǎng)aNiO₃體相。層狀磁性結(jié)構(gòu)出現(xiàn)的原因是界面Mn向Ni電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致的Mn⁴⁺-Ni²⁺超交換作用和Mn⁴⁺-Mn³⁺雙交換作用。這種層狀磁結(jié)構(gòu)為深入解析具有強(qiáng)界面電荷轉(zhuǎn)移的磁性異質(zhì)結(jié)體系提供了一個(gè)模板，同時(shí)為設(shè)計(jì)更多的界面低維磁性體系并調(diào)控其物性提供了有效的手段。

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圖4 a) – b) LNO_n/LMO_m超晶格的反常霍爾電阻，由半導(dǎo)體性的LaMnO₃鐵磁界面相與被磁化的金屬性L(fǎng)aNiO₃體相疊加。c）兩個(gè)鐵磁相反常霍爾飽和值與宏觀(guān)磁測(cè)量的對(duì)比，發(fā)現(xiàn)LaMnO₃鐵磁界面相Tc可達(dá)250K，被磁化的LaNiO₃體相Tc可達(dá)170K。

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圖5 LNO/LMO異質(zhì)結(jié)的極化中子測(cè)量，表明界面LMO的磁矩高于體相，在120K，~2.5_μB/Mn，磁近鄰誘導(dǎo)的LNO界面相與體相磁矩分別為~1.0?_μB/Ni和0.4?_μB/Ni。

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該成果以“Layered Ferromagnetic Structure Caused by the Proximity Effect and Interlayer Charge Transfer for LaNiO₃/LaMnO₃?Superlattices”為題，發(fā)表在《Nano Letters》。該工作得到了科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)和中國(guó)科學(xué)院重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。研究工作還得到了大科學(xué)裝置中心包括中國(guó)散裂中子源和上海同步輻射光源BL08U1A線(xiàn)站等的大力支持。