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鈉離子電池（SIB）日益商業(yè)化，Na₃V₂(PO₄)₂O₂F（NVPOF）由于其高工作電壓和能量密度，作為鈉離子電池正極具有廣闊的經(jīng)濟(jì)潛力。據(jù)報(bào)道，NVPOF在普通商用聚偏二氟乙烯（PVDF）粘合劑體系中表現(xiàn)較差，與水性粘合劑組合時(shí)表現(xiàn)最佳。盡管符合未來(lái)電極制備的綠色和可持續(xù)發(fā)展理念，但水性粘合劑在電極層面實(shí)現(xiàn)高活性材料負(fù)載量具有挑戰(zhàn)性，并且其相對(duì)較高的表面張力容易導(dǎo)致電極片上的活性材料破裂或甚至從集流體上脫落。

在此，東北師范大學(xué)吳興隆團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種通過(guò)分子間氫鍵構(gòu)建的可交聯(lián)且易于商業(yè)化的混合粘合劑（命名為 HPP），并將其用于 NVPOF 系統(tǒng)，從而在活性材料表面生成穩(wěn)定的正極電解質(zhì)界面。

根據(jù)理論模擬，HPP 粘合劑增強(qiáng)了電子/離子導(dǎo)電性，大大降低了 Na 遷移能壘。此外，HPP 粘合劑與 NVPOF 之間的強(qiáng)氫鍵相互作用可有效防止電解液腐蝕和過(guò)渡金屬溶解，減小晶格體積效應(yīng)，確保循環(huán)過(guò)程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。基于 HPP 的 NVPOF 受益于這些優(yōu)點(diǎn)，大大提高了倍率性能和循環(huán)性能。

圖1. NVPOF 正極和粘合劑的物理化學(xué)特性

總之，該工作成功創(chuàng)造了一種出色的多功能HPP粘合劑。交聯(lián)粘合劑的氫鍵使其能夠均勻地覆蓋NVPOF表面。實(shí)驗(yàn)和 DFT 模擬結(jié)果顯示，NVPOF 電極具有更高的結(jié)構(gòu)完整性，因?yàn)?HPP 粘合劑比 PVDF 和 PAA 粘合劑更有效地粘附到 NVPOF 材料上。此外，HPP 粘合劑中的氫鍵有助于提高電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，并為 NVPOF 電極創(chuàng)建穩(wěn)定的人工界面層。

因此，基于 HPP 粘合劑的 NVPOF 正極在 0.1C 時(shí)具有 128.2 mAh g^-1 的高 Cs，在 20C 時(shí)具有 90.5 mAh g^-1 的優(yōu)異倍率性能，并且在5C下、 4000 次循環(huán)后也具有 80.5% Cs。因此，構(gòu)建多功能粘合劑的技術(shù)在下一代儲(chǔ)能設(shè)備中具有廣闊的前景。

圖2. 電極穩(wěn)定性測(cè)試

Hybrid Binder Chemistry with Hydrogen-Bond Helix for High-Voltage Cathode of Sodium-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c11739

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?東北師大JACS：氫鍵螺旋混合粘合劑化學(xué)用于鈉離子電池高壓正極

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