隨著電子器件尺寸不斷縮小，為了提高器件性能并降低功耗，對于高柵電容的需求越來越迫切。然而，傳統的三維介電材料與二維半導體的集成面臨諸多挑戰，包括界面質量降低和表面損傷等問題。傳統的三維介電材料在與無懸鍵表面的二維半導體集成時，往往會出現非均勻成核和表面損傷等問題，限制了器件性能的提升。同時，對于高介電常數介電材料的選擇，需要平衡帶隙與介電常數之間的關系，以實現在單一微型器件平臺上集成多功能。
為解決以上問題，復旦大學方曉生教授團隊等人進行了大量的研究和實驗。他們探索了各種高介電常數介電材料，并通過溫和的轉移方法，將其成功集成到二維通道材料上，避免了傳統沉積方法中的非均勻成核和表面損傷問題。最終相關成果以題為“Two-dimensional perovskite oxide as a photoactive high-κ gate dielectric” 發表于Nature Electronics。研究人員選擇了二維鈣鈦礦氧化物Sr2Nb3O10（SNO）作為介電材料，該材料具有高介電常數、適中帶隙、分層結構和高穩定性等特點。通過溫和的轉移方法，成功將SNO集成到各種二維通道材料上，實現了對器件性能的顯著提升。
為了研究二維介電SNO納米片的制備和表征過程，研究者在圖1首先展示了SNO納米片的制備和器件制備過程的示意圖（見圖1a），然后通過原子力顯微鏡（AFM）觀察到SNO納米片的表面光滑且厚度極薄（見圖1b），透射電子顯微鏡（TEM）圖像展示了SNO納米片的矩形形狀和晶格結構（見圖1c–g）。其中，高分辨透射電子顯微鏡（HRTEM）圖像顯示了SNO納米片具有良好的晶格結構，并且選區電子衍射（SAED）圖案清晰可見，證明了SNO納米片的高質量制備。此外，能量色散X射線光譜（EDS）和X射線光電子能譜分析證實了SNO納米片的化學組成，并且X射線衍射（XRD）圖案進一步表征了SNO納米片的晶體結構。這些結果揭示了SNO納米片的制備過程和其在器件制備中的重要性，為后續的研究和應用奠定了基礎。此外，液相剝離方法的可擴展性和易操作性使得SNO納米片成為了大面積功能薄膜的理想構建塊，為未來的電子學和光電子學研究提供了新的可能性。
圖2展示了SNO的介電性質。在實驗中，研究者構建了雙柵石墨烯場效應晶體管（FET），將SNO納米片與石墨烯通道集成，采用傳遞方法。圖2a展示了典型雙柵石墨烯FET的示意圖和光學圖像，其中SNO納米片作為頂部柵介質。通過調節頂部和背部柵電壓，研究者能夠有效地調制通道內的載流子。圖2b顯示了典型雙柵石墨烯FET的總電阻隨背部柵電壓的變化情況。結果表明，頂部柵電壓能夠有效地調制通道內的載流子。圖2c展示了背部柵達克點電壓隨頂部柵電壓的變化情況，證明了頂部柵電壓的有效調制作用。通過測量不同厚度的SNO納米片作為頂部柵介質的雙柵石墨烯FET，研究者得出了SNO的有效介電常數為24.6，高于常用的高κ介質Al2O3和HfO2，表明了2D鈣鈦礦氧化物作為高κ介質的潛力。此外，研究者還測量了SNO的光學帶隙和電導率，結果表明SNO具有良好的電介質特性。
研究人員制備了雙柵MoS2光電晶體管，以評估具有SNO介質的器件性能。在該器件中，SNO和300 nm厚的SiO2被用作頂部和背部柵介質。通過將SNO轉移到機械剝離的MoS2通道上并形成金屬接觸點，構建了雙柵器件。交叉的透射電子顯微鏡和EDS映射揭示了SNO柵介質和MoS2通道具有典型的層狀結構和清晰平坦的表面。圖3b,c顯示了器件結構的剖面和元素分布，證明了轉移集成過程不會損傷二維材料的結構。此外，SNO介質與MoS2通道之間的小間隙降低了柵漏電流。圖3d中的能帶圖顯示了足夠大的導帶偏移，有利于減少施特基發射漏電流。圖3d–f展示了MoS2晶體管的電學特性，包括典型的n型特性和低漏電流。通過頂部和背部柵電壓的調控，器件實現了高開關比和低亞閾值擺幅，表明SNO是一種潛在的高κ介質。總體而言，這項研究為SNO在光電子器件中的應用提供了理論基礎，為二維電子學的發展帶來了新的可能性。
圖3. 具有SNO頂柵介電層的雙柵MoS2光電晶體管
圖4中展示了MoS2光電晶體管在不同頂柵電壓（VTG）下，經過光開關周期的時間分辨IDS和IGS曲線。在600nm可見光和300nm紫外光照射下，研究人員觀察到不同的電流響應。在圖4a和b中，當VTG > Vth時，光電晶體管顯示出高IDS和可忽略的Iphoto/Idark。而當VTG < Vth時，光電晶體管進入耗盡狀態，暗電流被有效抑制，同時在可見光和紫外光照射下，IDS迅速增加。在圖4c和d中，IGS保持在低水平，表明SNO頂柵介電體對光電晶體管的高性能具有潛在作用。圖4e顯示了暗電流（Idark）和光電流（Iphoto）隨VTG變化的依賴關系，表明頂柵調制對光電性能的影響。此外，根據測量結果，提取了光電晶體管的響應度（R）和特定探測度（D*），進一步評估了其光電性能。圖4f展示了R和D*隨VTG的變化趨勢，表明紫外光照射下的光電性能優于可見光。最后，圖4g提供了能帶圖，解釋了SNO作為光活性高介電常數介質對光電晶體管性能的影響機制。
圖4. 具有SNO頂柵介電層的雙柵MoS2光電晶體管的光響應
圖5展示了基于WS2通道材料的雙柵光電晶體管的電特性和光響應。在圖5b中，通過對頂柵電壓（VTG）進行調節，在不同背柵電壓（VBG）下繪制了器件的傳輸特性曲線。在VBG大于-10V時，器件呈現典型的n型特性，最大的開/關比超過了105。該器件的閾值電壓（Vth）隨著VBG的負偏移而正移，當VBG小于-20V時，器件呈現p型特性，表明了WS2通道的反轉現象。WS2晶體管在VBG=0V時表現出陡峭的次閾值斜率，表明了頂柵對WS2通道的強大控制能力。在可見光和紫外光的光開關周期中，WS2光電晶體管的光電性能進行了研究。通過可見光照射下，器件在耗盡區的暗電流顯著減小，從而獲得了最大的Iphoto/Idark。隨著VTG的正偏移，器件的Iphoto增加，而Iphoto/Idark減小。此外，在紫外光照射下，WS2光電晶體管的IGS也顯示出明顯的光響應。光譜響應曲線顯示，器件的響應度隨著VTG的正偏移而增加，并且紫外光范圍內的響應度明顯高于可見光范圍。
這些結果表明，基于SNO的頂柵介電體的雙柵WS2光電晶體管展現出了優異的光電性能，具有高響應度和雙波段光檢測的潛力。在研究中，雙波段光檢測器件的概念應用得到了證明。通過將WS2光電晶體管依次照射600nm可見光和254nm紫外光，并記錄相應的電輸出，證明了器件具有UV–可見雙波段光檢測性能。此種器件配置提供了單一小型化設備中的雙波段光檢測的有前途的解決方案。通過將SNO介電體與其他感興趣的通道材料集成，可以為更多應用場景定制雙波段光響應范圍，進一步拓展了其應用前景。
圖5. 具有SNO頂柵介電層的雙柵WS2光電晶體管的電特性和光響應
本研究展示了2D鈣鈦礦氧化物Sr2Nb3O10（SNO）作為光活性高介電常數介質在光電晶體管中的廣泛應用潛力。通過簡單的、無損傷的集成方法，SNO與多種2D通道材料（如石墨烯、MoS2、WS2和WSe2）兼容，展現了其作為通用光電介質的靈活性。SNO作為頂柵介電材料，在光電晶體管中表現出卓越的光電性能，包括高響應度、Iphoto/Idark比率和優越的傳輸特性。
此外，研究團隊成功演示了SNO-gated器件的UV-可見雙波段光檢測功能，為將單一器件用于廣泛光譜范圍的應用提供了新的可能性。這些發現強調了2D高介電材料在電子學和光電子學中的潛在應用，并為構建高性能、多功能的光電子器件提供了新的材料和集成策略，對未來先進電子技術和光電子技術的發展產生了積極的科學啟迪。
Li, S., Liu, X., Yang, H. et al. Two-dimensional perovskite oxide as a photoactive high-κ gate dielectric. Nat. Electron. (2024). 10.1038/s41928-024-01129-9.
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