鋁金屬因其豐富的自然資源和極高的理論容量（8056 mAh cm^-3）而被認為是水系電池的理想電極材料。然而，由于鋁和 H₂O 在傳統水系電解質中產生的一系列副反應，包括水分解、鋁腐蝕和鈍化，阻礙了水系鋁金屬電池的發展。

在此，復旦大學余學斌團隊報道了通過在三氟甲磺酸鋁的水系環境中引入極性吡啶-3-羧酸來優化 Al³⁺ 的溶劑化結構，從而抑制電解質中水的活性。此外，吡啶-3-羧酸分子可改變鋁的表面能，從而抑制鋁的隨機沉積。因此，鋁在混合電解液中的腐蝕受到了抑制，電解液的電化學穩定性也大大提高。

基于此，鋁預插層 MnO₂ 正極的水系鋁電池可實現顯著的可逆性，在 0.2 A g^-1 的條件下，循環 600 次后能量密度仍能保持在大于 250 Wh kg^-1 的水平。

圖1. Al(OTf)₃-PCA電解質體系的MD模擬

總之，該工作利用混合電解質中的極性溶劑PCA和溶解的Al³⁺發生了強烈的相互作用，從而調節了溶劑化結構，使水的分解在熱力學上變得不利，從而提高了電池的電化學穩定性。此外，由于H₂O的活性受到限制，HE-0.6 中的鋁負極表現出了卓越的倍率性能和長循環性能，其中鋁/鋁對稱電池在 0.1 mA cm^-2的電流密度下可穩定工作1100 小時。

優化的Al溶劑化結構和PCA與H₂O之間的強插層提高了水合Al³⁺的活性，從而保持了Al_xMnO₂的電化學穩定性，在Al//HE-0.6//Al_xMnO₂ 全電池中顯示出 600 個循環，這表明 PCA 在提高 AAIB 性能方面具有顯著效果。

圖2. 電池性能

Solvation Structure Regulation for Highly Reversible Aqueous Al Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c13003