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開發在寬電位范圍內具有更高選擇性和活性的穩定催化劑，對于有效地將CO₂轉化為乙醇至關重要。

基于此，曲阜師范大學張永政教授和Weining Zhang、山東大學樊唯鎦教授等人報道了碳包封的CuNi納米顆粒錨定在氮摻雜的納米多孔石墨烯上(CuNi@C/N-npG）復合材料，并在寬電位窗口（600 mV）下表現出優異的CO₂還原性能，具有較高的乙醇法拉第效率（FE_ethanol ≥ 60%）。

同時，在-0.78 V時也獲得了最佳陰極能量效率（47.6%）、法拉第效率（84%）和選擇性（96.6%）。

通過DFT計算發現，電子從Cu轉移到Ni-N-C是由于金屬（Cu和Ni）的不同電負性以及通過N-npG的離域π電子系統存在更強的金屬-載體相互作用（Ni-N-C）。結果表明，表面Cu原子的電子密度降低，有利于Cu^δ+的生成。

Cu^δ+和Cu⁰在CuNi@C/N-npG表面的共存對乙醇生產具有重要作用，而對于Cu@C/N-npG相對較弱的Cu-N-C鍵相互作用對表面電子態的影響較小，因此Cu@C/N-npG中的Cu^δ+更可能來源于Cu-N配位。

通過表面Cu原子的偏態密度（PDOS）發現，Cu的d波段中心從Cu@C/N-npG中的-2.31 eV上移到CuNi@C/N-npG中的-2.23 eV，表明CuNi@C/N-npG中中間體的結合更為合適。結果表明，CO₂的前沿軌道與Cu的d軌道之間較強的軌道相互作用可以明顯提高催化活性。

作者還計算了CO₂RR與HER之間的極限電位差，對比Cu@C/N-npG，CuNi@C/N-npG的正值更高，說明其對CO₂轉化為乙醇的選擇性更高，對HER的抑制效果更好，進一步證明了CuNi@C/N-npG表面活性位點的反應活性更高。

Regulated Surface Electronic States of CuNi Nanoparticles through Metal-Support Interaction for Enhanced Electrocatalytic CO₂ Reduction to Ethanol. Small, 2023.

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【DFT+實驗】Small：CuNi@C/N-npG助力電催化CO2還原為乙醇

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