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邱介山/姜魯華/周新Nano Energy：優化多孔鈉鎢青銅中W-d能帶結構，實現類Pt和寬pH氫析出

由可再生能源(如風能和太陽能)驅動的電催化水分解符合可持續和可擴展的綠色制氫的要求，因此近年來受到了極大的關注。高效、規模化制氫的關鍵是開發高性能、穩定的析氫反應(HER)電催化劑。此外，對于實際的水分解應用，使用在寬pH范圍內具有優越的效能和穩定性的HER電催化劑可以滿足各種電解槽與不同電解質一起工作的需要。

目前，貴金屬基材料(如Pt、Ir和Ru)是具有高效能的寬pH HER材料，但是其高成本、有限的儲量和較差的電化學穩定性極大地阻礙了它們的實際應用。因此，設計具有高HER活性和穩定性的pH通用非貴金屬電催化劑是非常必要和迫切的。

近日，北京化工大學邱介山、青島科技大學姜魯華和大連大學周新等首先通過密度泛函理論(DFT)計算發現W-5d能帶中心與電催化劑活性之間存在線性關系，提出了d能帶中心作為電催化劑活性描述符。在此指導下，設計并制備了一系列堿金屬鎢青銅M_xWO₃(M=Na、K、Rb和Cs，0<x<1)，并探索了它們在寬pH值范圍內催化HER的潛在應用。

實驗結果表明，最優的Na_xWO₃具有獨特的多孔八面體結構，在酸性海水、堿性海水和中性海水中達到10 mA cm^?2電流密度所需的HER過電位分別為37、48和226 mV，在寬pH范圍內具有類似Pt的電催化活性，優于大多數已報道的非貴金屬催化劑。

結合實驗結果和理論計算，Na_xWO₃多孔八面體在寬pH值條件下具有較高的HER活性可歸因于以下原因: 1.Na的引入使WO₃的電子結構發生了實質性的變化，使得Na_xWO₃具有金屬特性，從而賦予其快速電荷轉移動力學；2.Na_xWO₃優化了H₂O吸附/解離能和H*/OH*物種的穩定，降低了反應能壘；3.Na_xWO₃中(001)表面的W位點上也有一個合適的ΔG_H*，賦予其較高的內在HER活性；4.Na_xWO₃獨特的多孔八面體結構不僅提供了大量的活性位點，而且促進了HER的氣/液傳質并提高了有效的表面利用率。

總之，Na的引入導致WO₃的原子和電子結構的綜合調控，從而使得Na_xWO₃多孔八面體具有高的寬pH值HER活性。

Optimized W-d band configuration in porous sodium tungsten bronze octahedron enabling Pt-like and wide-pH hydrogen evolution. Nano Energy, 2024. DOI: 10.1016/j.nanoen.2024.109442

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