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成果簡介

2024年3月12—13日，中國科學院大連化學物理研究所陳忠偉院士在Angew. Chem. Int. Ed.上連續發表了兩篇最新成果，分別是“Atomically Dispersed p-Block Aluminum-Based Catalysts for Oxygen Reduction Reaction”和“Steric-hindrance Effect Tuned Ion Solvation Enabling High Performance Aqueous Zinc Ion Batteries”。下面，對這兩篇成果進行簡要的介紹！

Angew：原子分散p-嵌段Al基催化劑助力ORR

在氧還原反應（ORR）中，由于價軌道離域，主族金屬通常被認為是催化惰性的。通過氮配體（M-N_x）調節金屬中心的局部環境和結構是一種很有前景的加速催化動力學的方法。基于此，大連化學物理研究所陳忠偉院士團隊首次報道了原子分散的Al與N和C原子配位的4-電子ORR催化劑，即單原子Al-N-C催化劑，通過引入軸向吡啶N配體（N_o），具有精確調諧的Al 3p電子構型。首先通過密度泛函理論（DFT）計算證明了Al-N₄-N_o活性中心可以為ORR中間體提供適度的吸附能，因為軸向Al-N_o和Al-O鍵的動態平衡共價競爭可以緩和Al 3p軌道和O 2p軌道之間的雜化。

在理論預測下，作者通過直接熱解法設計了Al-N₄-N_o催化劑，然后進行酸浸和堿浸。像差校正掃描透射電子顯微鏡（AC-STEM）、飛行時間二次離子質譜（ToF-SIMS）和X射線吸收光譜（XAS）證實了Al-N-C-950催化劑中原子分散的Al-N₄-N_o活性中心。所制備的Al-N-C-950催化劑表現出優異的電催化活性、選擇性和耐久性。此外，具有Al-N-C-950催化劑的Zn-空氣電池具有優異的功率密度、放電比容量和持續時間（在電流密度為10 mA cm^-2時超過100 h）。通過原位拉曼光譜獲得了催化劑的催化機理，表明催化劑具有快速的ORR動力學。本工作不僅提出了一種新型高效的單原子Al-N-C催化劑，而且促進了對主族SACs在催化行為和結構-活性關系方面的基本理解。

圖文導讀

圖1-1. 理論預測

圖1-2. 結構和成分表征

圖1-3. 原子結構分析

圖1-4. 電催化ORR性能

圖1-5. 原位拉曼光譜表征

總之，作者提出了基于p-嵌段金屬的原子分散Al-N-C催化劑，具有Al-N₄-N_o活性中心，用于4-電子ORR。DFT計算表明，在平面Al-N₄位點上引入軸向吡啶N基團可以調節Al價態p態，加快反應速率。其中，軸向Al-N_o和Al-O鍵之間的動態平衡共價競爭可以調節單原子Al位點與ORR中間體之間的相互作用。作者制備了原子分散的Al-N₄-N_o活性中心，并通過AC-STEM、ToF-SIMS和XAS進行了證實。電化學實驗和原位拉曼分析表明，所制備的Al-N-C催化劑具有優異的ORR活性和耐久性，與商用Pt/C催化劑相當。本工作為p-嵌段結構的調控提供了新視角，并有可能為主族金屬基SAC的發展鋪平道路。

Atomically Dispersed p-Block Aluminum-Based Catalysts for Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, anie.202402657.

Angew：空間位阻效應調控離子溶劑化實現高性能ZIBs

水系鋅離子電池（ZIBs）作為下一代低成本、高安全的可再生能源電池技術被寄予厚望，其不僅具有水系電解質的高離子電導率，又融合了Zn金屬負極較低的氧化還原電位、較高的比容量、儲量豐富等優點。雖然科研人員已報道許多添加劑用于ZIBs，但添加劑的位阻效應及其與Zn²⁺溶劑化結構的關系卻很少報道。

基于此，大連化學物理研究所陳忠偉院士團隊報道了選擇大尺寸蔗糖生物分子作為典型添加劑，開發了空間位阻電解質（STEs）來研究空間位阻對溶劑化結構的調節作用。通過將蔗糖溶解在常見的水電解質中，作者制備了空間位阻電解質（STEs），有效的抑制了ZIBs的副反應和枝晶生長，同時拓寬了ZIBs的工作溫度范圍（-20 ℃至+40 ℃）。理論計算和光譜表征表明，具有豐富羥基和醚基團的蔗糖作為氫鍵供體和受體與水形成強氫鍵網絡，限制了水的活性，使STEs具有2.8 V的寬電化學窗口和寬工作溫度。更重要的是，作者提出了一種全新的Zn²⁺溶劑化結構范式，蔗糖不參與Zn²⁺溶劑化殼層，但由于空間位阻效應，使Zn²⁺分布明顯均勻，擴大了Zn²⁺的溶劑化結構，減弱了Zn²⁺-H₂O的相互作用，有助于快速脫溶動力學。

需注意，STEs提供了富含蔗糖的雙電層來調節界面水微環境，并誘導原位形成有機成分-ZnS-ZnSO₃雜化SEI。因此，Zn//Zn對稱電池在0.5 mAh·cm^-2和10 mAh·cm^-2下的循環壽命分別延長了10000 h和625 h。同時，Zn//NVO電池具有3.9 mAh·cm^-2的高容量，在4.5 μL·mg^-1的稀電解液和1.5的低N/P比下具有670次以上的長循環壽命，以及在-20 ℃至+40 ℃的溫度下穩定工作。此外，作者還在容量為930 mAh、能量密度為52.3 Wh Kg^-1的袋式電池中證明了STEs。本研究為設計具有空間位阻效應的寬溫度范圍、多用途電解質開辟了一條途徑。

圖文導讀

圖2-1. STEs的設計方法和分子間相互作用的重構

圖2-2. 空間位阻對Zn²⁺溶劑化結構及Zn²⁺和SO₄^2-分布的影響

圖2-3. 雙電層結構

圖2-4. SEI層的結構與化學

圖2-5. Zn負極的結構演變：Zn的成核、沉積、晶體結構和形態

圖2-6. ZIBs的電化學性能

總之，作者基于位阻效應開發了一系列的STEs，可有效地抑制枝晶生長和副反應，同時拓寬ZIBs的工作溫度范圍。多尺度實驗和理論計算表明，STEs具有一些優異的功能：（1）蔗糖分子同時充當氫鍵供體和受體，與水形成強氫鍵網絡，降低水活性；（2）大尺寸蔗糖的空間位阻效應使得Zn²⁺的溶劑化結構分布均勻且擴大，Zn²⁺與H₂O的相互作用減弱；（3）STEs具有富含蔗糖的雙電層，起到水屏蔽層的作用；（4）STEs有效誘導原位形成有機和無機雜化SEI。因此，Zn//Zn對稱電池在0.5 mAh cm^-2和10 mAh cm^-2下的循環壽命分別為10000 h和625 h，在-20 ℃和+40 ℃下的循環壽命分別為3250 h和600 h。此外，Zn//NVO電池在-20 ℃至+40 ℃下可提供超過1000次的長期循環穩定性。需注意，Zn//NVO電池具有3.9 mAh·cm^-2的高容量，并且在惡劣條件下具有超過650次的長循環穩定性；Zn//NVO袋式電池具有930 mAh的放電容量，基于袋式電池總重量的高能量密度為52.3 Wh·kg^-1。

Steric-hindrance Effect Tuned Ion Solvation Enabling High Performance Aqueous Zinc Ion Batteries. Angew. Chem. Int. Ed., 2024/10.1002/anie.202401974.

原創文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/22/51d5acdc20/

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陳忠偉院士團隊，連發兩篇Angew！

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