編輯 | 紫羅

去年，清華大學物理系徐勇課題組開發了深度學習 ，可極大加速電子結構計算。展現了其解決 DFT 精度-效率困境的巨大潛力。

為了研究更廣泛的磁性材料，需要對該方法進行泛化。

磁性超結構（例如，磁性 Skyrmion）的從頭算研究對于新型材料的研究是不可或缺的，但由于其巨大的計算成本而成為瓶頸。

為了解決這個問題，徐勇團隊開發了一種深度等變神經網絡方法（Deep Equivariant Neural Network)，命名為 xDeepH，將密度泛函理論哈密頓量 HDFT?表示為原子和磁性結構的函數，并將神經網絡應用于高效的電子結構計算。

通過將有關重要局部性和對稱性的先驗知識納入該方法，可以優化神經網絡的智能。

特別是，設計了一個神經網絡架構，充分保留了歐幾里得和時間反轉對稱性（E(3) × {I, T }）對 HDFT??的所有等效要求，這對于提高方法性能至關重要。

該方法可應用于磁性材料研究，并激發深度學習從頭算方法的發展。

該研究以《Deep-learning electronic-structure?calculation of magnetic superstructures》為題，發布在《Nature Computational Science》上。

深度學習從頭算

磁性超結構，如磁性 skyrmion、moiré?磁和自旋螺旋磁體，引起了廣泛的研究興趣，為探索量子材料中的新興物理學提供了機會。基于密度泛函理論（DFT）的從頭計算已成為研究中不可或缺的工具，但由于計算成本高，僅適用于小型上層結構的研究。

深度學習從頭計算方法使用人工神經網絡從 ab initio 數據中學習，將神經網絡應用于材料模擬，而無需調用從頭計算代碼，從而能夠研究大規模材料系統。然而，目前的方法通常設計用于處理無磁性的系統，忽略了材料性質對磁性結構的依賴性，因此不適合該目的。

深度學習 DFT 計算的一個關鍵問題是設計深度神經網絡模型，將 DFT 哈密頓量 HDFT 表示為原子結構 HDFT（{R}）的函數，以實現高效的電子結構模擬。深度學習 DFT 方法是研究領域迫切需要的。

xDeepH：擴展的深度學習 DFT 哈密頓量方法

擴展的深度學習 DFT 哈密頓量 (xDeepH) 方法，包括理論框架、數值算法和計算代碼，通過深度等變神經網絡（ENN）模型學習自旋極化 DFT 哈密頓量與原子和磁性結構的依賴關系，實現了大規模磁性材料的有效電子結構計算。

作為一項關鍵創新，研究人員設計了一個 ENN 架構，以結合物理見解并尊重?HDFT（{R}, {M}）的基本對稱群 E(3) × {I, T }（歐幾里得和時間反轉對稱）， 確保高效準確的深度學習。

xDeePH 的工作流程如圖 1（a）所示。首先，通過約束 DFT 計算具有不同原子和磁性構型的小尺寸材料以準備數據集。然后在數據集上訓練表示?HDFT（{R}, {M}） 的深度神經網絡。接下來，神經網絡用于預測具有不同原子和磁性結構的材料的?HDFT ?；?HDFT，可以計算單粒子圖片中材料的任何電子特性。通過用深度神經網絡代替 DFT SCF 計算，xDeePH 大大降低了電子結構計算的計算成本，并使磁性超結構的研究成為可能。然而，關鍵問題是設計智能神經網絡來建模映射函數（{R}，{M}HDFT?，使用盡可能多的先驗知識來優化神經網絡的性能。

通過對從納米管磁體、自旋螺旋磁體到磁性 skyrmion 等磁性超結構的示例研究，系統地測試了該方法以顯示高精度（sub-meV 誤差）和良好的可遷移性。得益于擴展能力和最先進的性能，xDeePH 在材料研究中應用很有前途，可促進深度學習從頭算方法的發展。

總之，研究人員提出了一個通過深度神經網絡表示磁性材料的 DFT 哈密頓量的通用框架，該框架構建了從原子結構和磁性構型到物理特性的映射。

所有已知的 DFT 哈密頓量的物理對稱性都可以由 xDeepH 處理，這大大降低了訓練的復雜性和所需的訓練數據量。該方法為研究大規模材料系統中的新型磁性和電子-磁振子耦合提供了機會。

此外，可以將 xDeepH 與有效的自旋模型或磁性系統的機器學習潛力相結合，以研究自旋動力學對電子特性的影響。