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電催化硝酸鹽還原可以持續產生氨，減輕水污染，但由于動力學不匹配和HER競爭，具有挑戰性。Cu/Cu₂O異質結可有效地破壞NO₃^?到NO₂^?的速率決定步驟，從而實現NH₃的高效轉化，但電化學重構表明其不穩定。

基于此，南京大學高冠道教授等人報道了一種可編程脈沖電解策略，以獲得可靠的Cu/Cu₂O結構，其中Cu在氧化脈沖期間被氧化成CuO，然后在還原時再生Cu/Cu₂O。

在最佳脈沖條件下，Cu/Cu₂O具有較高的NO₃^?到NH₃的法拉第效率（FE為88.0±1.6%，pH=12）和NH₃產率（583.6±2.4 μmol cm^?2 h^?1）。

研究發現，突破NO₃^?到NO₂^?的有限動力學是提高NO₃RR反應性的關鍵。過氧化后形成大量CuO躍遷，在后續還原過程中實現Cu/Cu₂O結構的自我修復，其中Cu/Cu₂O使NO₃^?快速轉化為NO₂^?，其中脈沖NO₃RR的高反應性高度依賴于原位生成的Cu/Cu₂O界面。

此外，脈沖NO₃RR過程中不同的產物范圍主要取決于Cu/Cu₂O的氫吸附。在pH=14時，低過電位下Cu/Cu₂O上的弱H_ad限制了NH₃的生成。NO₃^?到NO₂^?的反應動力學比NO₂^?到NH₃的反應動力學要快，導致大量的NO₂^?積累。

在高過電位下，隨著H_ad覆蓋率的增加，NO₃^?對NH₃的反應性顯著增強。通過降低電解液的pH值，可有效地調節NH₃生成的反應活性和選擇性，并設計了Cu-Ni串聯催化劑體系，進一步平衡NO₃^?生成NO₂^?和NO₂^?生成NH₃的反應速率。

在脈沖條件下，原始Cu-Ni合金轉化為活性Cu/Cu₂O-Ni/Ni(OH)₂配合物，其中Cu/Cu₂O結構優先催化NO₃^?還原為NO₂^?，Ni/Ni(OH)₂為H_ad的進一步加氫提供了結合位點。串聯催化可以平衡NO₃^?到NO₂^?和NO₂^?到NH₃反應的速率，從而在相對較低的過電位下顯著增強上述轉化。

Electrical Pulse-Driven Periodic Self-Repair of Cu-Ni Tandem Catalyst for Efficient Ammonia Synthesis from Nitrate. Angew. Chem. Int. Ed., 2023.

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?【DFT+實驗】Angew.：Cu-Ni串聯催化劑用于硝酸鹽高效合成氨

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