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【DFT+實驗】KAUST 張華彬Angew：單原子高價態Mo“陷阱”捕獲電子誘導電荷聚集促進光催化產氫

隨著溫室氣體二氧化碳的排放，地球的環境問題日益嚴峻，威脅了人類的生存和發展。隨著國家雙碳戰略的提出，我們迫切需要發展新型能源材料及技術。

其中，氫能是一種清潔、高效、安全、可持續的綠色能源。利用太陽能分解水制氫可將太陽能轉化并儲存為化學能，被視為解決環境污染及開發新型能源等問題的理想方式之一。

在諸多光催化劑中，構造具有明確活性位點的單原子光催化劑，可以有效從原子尺度上精確探索其結構與功能的構效關系，進一步提升原子利用率、增強能量轉換效率。

在半導體材料中構造光生電子的特定轉移路線，植入電子陷阱，避免其余載流子重組，可以有效的增強電子-空穴分離動力學、增強光催化性能。具有明確活性位點的單原子光催化劑，可以提供一個良好的研究平臺，有望實現精確構造原子尺度電子陷阱，加速光生電子轉移，監測其在光催化反應動力學中的作用機制。

近日，阿卜杜拉國王科技大學的張華彬教授、Magnus Rueping教授等人，將高氧化態的Mo原子作為電子陷阱，以單原子形式植入Cd_0.5Zn_0.5S晶格中，結合瞬態吸收光譜及第一性原理計算，表征了Mo原子的電荷聚集效應加快了光生電子的轉移，有效抑制電子-空穴復合，增強了光催化析氫效率。

通過HRTEM等表征了高分散的Mo原子位點成功的植入Cd_0.5Zn_0.5S（CZS）晶格中，且CZS@Mo保持并具有高的比表面積，有利于在催化過程中暴露活性位點參與反應。

通過EXAFS、XPS證實了單原子的Mo在CZS中的晶格畸變及電子轉移，并確定了高價態的Mo(+4.15)物種的存在。由于Mo物種的高價態，其對體相光生電子產生的固有且強大的吸引力，起到一個電子泵的作用。UV-vis和EPR光譜揭示了Mo原子的修飾降低了CZS的帶隙并可以成功捕獲光生電子，增強CZS@Mo中自由基數量。