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實事求是地說，要對一種量子材料有深刻理解，物理人所擁有的表征手段其實并不多。表征技術的推進，長期以來都是凝聚態和材料科學的核心主題。Ising 坐井觀天，感覺量子材料的表征范式，主要立足于對微結構和電子結構的譜學與對光、電、磁、熱等性質的輸運兩大類上。而且，譜學表征變得遠比輸運表征重要得多，與傳統材料的表征模式有很大差別。反過來，量子材料的實際應用，則還是依賴由輸運規律主導的物理效應 (性質)。例如，超導體的零電阻與抗磁性、自旋電子學材料的磁電阻、光電子材料的透過率電導率、介電鐵電材料的充放電、拓撲材料的特定表面態輸運等等，都是如此，正如圖 1 所示的幾個例子這般。那些高端的譜學表征，不知道在未來什么時候能如白菜價一般到處都是。到那時，量子材料的使用技術，也許是另外一番風景了^_^。

這些問題之所以存在，可能是因為譜學或輸運表征都難以直接顯示整個物理圖像。不過，如角分辨光電子能譜 (ARPES) 這樣先進的譜學技術，大致上可以將費米面附近的能帶完備展示出來，相關物理被揭露得也較為清楚。從輸運角度去審視，則就是另外一種局面。一些輸運曲線上的特征，背后可能存在多個物理起源。如此，直接從測量的輸運規律去反推背后起源之努力，就會遭遇一定的不確定性，反映出物理理解與實際特征之間有 gap。現在的審稿人，對用超過三個擬合參數的模型去擬合實驗數據的努力，都會覺得不舒服而要說三道四。因此，從輸運角度看，仰仗單一行為特征，就聲稱得到了其背后的物理規律，存在一定風險。

圖 1. 德國斯圖加特大學知名量子材料學者 Tomohiro Takayama 博士心目中量子材料應用的幾個例子，都是基于輸運的效應。除此之外，該領域學者還有更多的應用 claims。

這種情形，如果推演到拓撲量子材料，其背后的物理概念和圖像則更顯得神秘而不直接了當，雖然也讓人有瞎子摸象后又豁然開朗之感。畢竟，判定能帶的拓撲平庸與否乃是一個全域概念，需要將整個能帶形貌展示出來才是最為嚴謹的。如此，即便是 ARPES 這樣的譜學表征，也難以完全做到。反過來，要從材料輸運行為中提取拓撲的本征特征，只怕是更為困難，雖然材料的最終應用終究還是要回到輸運上來。拓撲量子材料領域的物理人，特別容易“患上”這種感覺。拓撲材料的輸運，一方面在縱向電阻上體現出磁電阻特征。眾所周知，磁電阻可以有諸多不同物理根源，提取其中源于拓撲物理的規律不甚容易、或者說很不容易。另一方面，拓撲輸運特征更常見的體現是在橫向霍爾效應上，或者說霍爾效應已成為展示拓撲輸運的最愛。包括從非磁性拓撲絕緣體的整數量子霍爾效應，到磁性拓撲絕緣體的反常量子霍爾效應，都有漂亮的輸運特征可以標記，雖然嚴格意義上這種特征未必是唯一的。

克服這些風險的方法，以往多采取從幾個相互獨立的機制 – 行為關系上進行交叉印證、檢驗，以避免基于單一實驗推演所承擔的不確定性。例如，對一體系，既進行譜學表征，又展開輸運測量，是量子材料經常使用的手段。正因為如此，量子材料研究，或更廣泛地說，量子凝聚態的研究，實際上昂貴而富有挑戰。從更為實際的挑戰考量，量子材料研究平臺必須更專門化和更具有獨特性，方可事半功倍。從事譜學研究的群體，致力于深度鉆研一項或者兩項譜學技術，并成為此中行家里手。而從事輸運研究的群體，也致力于一種或幾種輸運測量技術，如熱輸運、光電導、磁輸運和介電輸運等測量技術，并成為行家里手。客觀地說，后者實施較為容易，得到的結果則不那么清晰直接。例如，時至今日，拓撲絕緣體的表面態輸運還只能在很低溫度和超高質量的樣品中方能實現。圖 2 顯示為量子材料輸運測量經常用到的樣品架構，可見其中之精密與艱難。

圖 2. (上) 量子材料輸運測量的幾個熱力學架構。(下) 兩個電輸運測量樣品的例子，包括縱向和橫向輸運樣品，顯示輸運測量的難度與美感^_^。

本文僅限于討論量子材料的電學輸運測量，甚至只限于討論橫向霍爾輸運測量。這種選擇，還是因為量子材料輸運測量中霍爾效應占據了重要地位。之所以這么說，除了內在的物理本源外，Ising 覺得存在兩個原因：

(1) 能標的差別：縱向輸運，載流子在電場作用下運動的能標 (靜電能和動能) 較大，掩蓋了磁場引入的縱向磁電阻所蘊含的物理細節。與此相對，在霍爾輸運中，載流子受橫向外場，即磁場、磁矩、Berry 曲率等不同物理語言描述的等效場下作用，驅動力是橫向力，能標要小很多。正因為能標小，很多量子物理過程都可以由此體現出來 (毋庸諱言，量子物理過程通常都是小能標過程)。部分源于這一原因，我們能欣賞到霍爾輸運行為的很多精細特征。例如，量子霍爾效應和反常量子霍爾效應那幾乎無法更漂亮、更干凈的霍爾平臺，就是這一精細特征的體現。

(2) 場屬性的差別：霍爾測量引入橫向力，霍爾效應是磁場作為軸矢量的體現。電場作用是點乘，磁場作用是叉乘，載流子輸運特征對這兩種場的響應迥然不同，因此也展示不同的物理。例如，自旋 – 軌道耦合中 DM 相互作用、Rashba 效應、界面法向上的空間對稱破缺，都源于叉乘物理，背后有諸多更高層次的量子機制 (例如規范場之類)。Ising 水平有限，在此不論。

具體而言，對量子材料，特別是拓撲量子材料，霍爾效應成為輸運表征的主戰場，縱向磁電阻反而成為配角。再加上常規的電阻 – 溫度關系測量，物理人也許可將體系的內在特征展示出五六成 (?)。圖 3(A) 展示了物理人最為熟悉的霍爾效應家族，其中每一種模式都可以作為佳話讓我們津津樂道。有意思的是，不常接觸霍爾輸運的物理人以為圖 3(A) 所示的霍爾家族已很龐大、很完整了，同時也形成了霍爾效應測量的思維定式：橫向輸運，磁場、磁矩或與 Berry 曲率相聯系的等效場均垂直于縱向電流和橫向電壓，組成那“著名的”相互垂直的幾何模式 (叉乘物理)。

圖 3. 量子材料霍爾輸運測量家族的一些成員。(A) 正常霍爾效應的成員，包括與拓撲量子材料密切相關的量子霍爾效應。這里，外磁場或等效場是面外取向的。(B) 平面霍爾效應 (planar Hall effect, PHE) 及平面各向異性磁電阻效應 (planar anisotropic magnetoresistivity, PAMR) 的測量，包括 PHE 和 PAMR 對磁場面內旋轉角度的依賴關系，顯示出振蕩行為。其中 (a) 顯示 PHE 的測量幾何 (a / b 即面內 x / y，磁場 B 位于面內，與 a?軸成夾角 θ)，(b) 顯示測量的原始霍爾數據 ρ_xy，(c) 乃 PHE 的霍爾電阻 ρ_xy?(PHE)，(d) 乃縱向電阻 ρ_xx。

事實上，物理人從來不滿足于此，畢竟這里的輸運能給我們的福利也還只有五六成。過去若干年，已有很多與霍爾效應相聯系的測量新模式和新花樣。再說一遍，霍爾效應常規測量基于面外磁場 (或等效軸矢量場) B_z?和面內縱向直流電流 I_x，測量的是面內橫向電壓 V_xy 或電阻 ρ_xy。后來，也許物理人覺得這樣的測量定式太陳舊而 boring，開始對各個環節動刀子、使絆子。Ising 孤陋寡聞，只聽說兩個：

(1) 非線性霍爾效應：既然常規測量是用縱向直流電流 I_x，那不妨改為交流 I_x ? sin(ωt)，這里 ω 是交流信號頻率、t 乃時間。如果測量同頻的霍爾信號，得到的物理大概與直流霍爾效應差別不大，除非是在甚高頻率區域。更進一步，懂得一點非線性光學或聲學中倍頻效應的物理人，應該能夠聯想到去測量倍頻下的霍爾信號輸出，就有了新物理呈現出來。2015 年 MIT 的傅亮教授基于波矢空間 (電子) 分布函數的二階非線性項，推出了二階非線性霍爾效應與 Berry 偶極矩之間的聯系，并很快得到實驗跟隨驗證，從而對 Berry 曲率的高階物理有了表征手段。此中物理，看起來美輪美奐，也使得非線性霍爾效應的研究成為量子材料的前沿課題。在非線性霍爾測量模式下，所有線性霍爾家族的物理都可被拓展推廣到新高度。南方科技大學帥哥學者盧海舟教授他們，曾經給本公號撰寫過《》的科普雄文。Ising 鸚鵡學舌，后來也寫過《》的讀書筆記。感興趣讀者可以點擊標題，前往御覽。這里不再展開此題。

(2) 平面霍爾效應：既然常規測量中磁場或等效場指向面外 (B_z)，推而廣之，不妨將等效磁場改成面內場。如果再進一步，實際施加的等效場可以沿 (x, y, z) 三維空間的任意方向，而本文只限于討論面內 (x, y) 磁場 B_xy (與 x軸成夾角 θ)。按照磁致洛倫茲力的簡單機制，面內場產生的橫向力是面外的，不會產生面內霍爾信號 V_xy。如果純粹從簡單的洛倫茲力去理解，則不應有霍爾效應存在 (V_xy= 0)。當然，物理人不會止步于什么都沒有的結果。實際上，有一些磁性 / 非磁場金屬、或窄帶半導體，其中存在面內電子結構或軌道自由度的空間各向異性。若此，面內磁場也可能激發非零的霍爾信號，背后物理應歸屬于一般電磁學意義的磁電效應 (galvanomagnetic effects) 之一類。此乃所謂的平面霍爾效應 (planar Hall effect, PHE)，似乎與面內各向異性磁電阻 (planar anisotropic magnetoresistivity, PAMR) 有異曲同工之妙。

如此產生的所謂PHE，一般都很微弱，畢竟其來源只是磁場對電子結構的微弱調控。后來，這一方法推展到測量橫向電壓信號 V_xy 與夾角 θ 的依賴關系，無形中多出一個轉角自由度。由此，PHE 測量可以基于磁場強弱和面內取向兩個自由度。再后來，PHE 的測量就落腳于 V_xy 與面內轉角之間的周期振蕩關系，即所謂轉角振蕩。這種周期振蕩特征，一下子就將電子結構的面內各向異性展現出來。

很顯然，對于高對稱體系，這樣的 PHE 電阻變化一般具有 180°周期振蕩對稱性 (稱為“二階振蕩”)。此時，如果面內晶體或電子結構打破二重旋轉對稱性，則測量得到的 PHE 會呈現附加周期特征，如高階振蕩 (higher order PHE oscillation)。這種面內對稱性破缺導致的 PHE 高階振蕩，將是對常規的、基于面外有效場幾何下的霍爾效應測量的重要補充，甚至是不可或缺的補缺^_^。這種補缺效果，在量子材料中可能起著那種臨門一腳的、決定性的作用。如此論調，并非夸大其詞，反而在很多量子材料研究中擲地有聲。這也是為何 PHE 的高階振蕩測量在最近幾年變得受關注的原因。

一個很好的例子，與最近一系列具有 kagome 籠目結構的金屬化合物 AV₃Sb_5?(A = K, Rb, Cs) 受到矚目有關。這一類金屬化合物，具有很強的層狀結構特征，而面內 kagome 幾何具有六角對稱和高度幾何阻挫特征，很難形成對稱性破缺的長程實空間有序態，從而為若干低能標的量子物態和拓撲物態出現制造了機遇。果不其然，最近幾年，在這類體系中陸續報道了超導電性、費米面附近平帶 / 范霍夫奇異點 / 狄拉克費米子等非平庸拓撲特征，還有電荷密度波 (charge density wave, CDW) 及電子向列相的實驗證據。Ising 最近也寫過相關小科普文《》、《》(點擊標題即可御覽)，可供入門參考。在晶體對稱性約束下，這類體系的電子全部自由度相互作用在能標上相差不大，對應的物理效應相互競爭態勢紛繁復雜，出現這些量子凝聚態的演生物理 (emergent phenomena)?一點都不奇怪。

注意到，這每一個效應都有足夠讓量子材料人激動的物理，卻也對他們所擁有的那些捉襟見肘的輸運表征手法提出挑戰。于是，便有人為此茶飯不思，試圖尋求更多的手法。在此情勢之下，PHE 粉墨登場，參與到這種層狀結構體系的面內量子態表征上，是再合適不過了。

圖 4. 王猛老師他們的部分研究結果。(A) PHE 的測量幾何架構和樣品圖片 (a) 及 KV₃Sb₅ 的晶體結構示意 (b)。(B) PHE 模式下的橫向電阻 (a) 和 PAMR 模式下的縱向電阻 (b) 與磁場面內轉角的振蕩依賴關系 (14 T 高磁場下的結果)。(c) 和 (d) 是對應的振蕩 FFT 處理結果。(e) 展示了他們得到的相圖，而 (f) 則大致示意出 CDW 導致的晶格畸變與費米面的演化，可以說明 PHE 高階振蕩的起源。數據呈現說明可參加王猛老師他們的原文。

的確，來自中山大學物理學院的王猛教授團隊，與中科院物理所的于國強教授合作，最近運用 PHE 和 PAMR 對 AV₃Sb_5?中量子態演化進程進行了精細表征。他們年初在《npj QM》上刊登了部分研究結果，引起同行關注。他們關注的體系是 KV₃Sb₅，關注的問題是 PHE 和 PAMR 與 CDW 轉變的內在聯系。這種無長程磁序的體系，其面內 CDW 轉變不大會在常規霍爾效應表征中嶄露頭角。Ising 愚鈍，學習一番下來，只夠鸚鵡學舌，搬來他們得到的幾條結果 (部分結果顯示于圖 4 中)：

(1) PHE 和 PAMR 及其轉角振蕩行為被用于表征量子材料，并非王猛老師他們首創。在他們之前，同行們已對若干具有面內各向異性費米面、磁性和晶體結構的體系，包括具有 kagome 結構的面外鐵磁體 Co₃Sn₂S_2?(就是那個著名的Weyl 鐵磁半金屬？)，開展了 PHE 和 PAMR 的測量表征。主要結果，似乎大多是相對“正常”的二階振蕩 (即二重 180°振蕩)，實現高階振蕩似乎不容易。

(2) 與此不同，同樣是 kagome 晶格的 KV₃Sb₅，沒有長程磁序，但低溫下展現了四階振蕩。這一四階振蕩特征隨溫度升高而演化，在溫度 T ~ 60 K 附近逐漸回歸到二階振蕩。注意到在這個溫度附近，低溫區的 CDW 相失去穩定性，意味著四階振蕩與 CDW 有內在聯系。特別值得指出的是，T ~ 2 K 下的四階振蕩特征，只有在高場 (> 7 T) 時才變得顯著，即足夠的面內磁場才觸發 CDW 出現高階振蕩。

(3) KV₃Sb_5?中各向異性費米面形貌與 CDW 關系似乎不大，或者說 CDW 存在與否對費米面對稱性影響不大。這意味著高階振蕩非源于費米面對稱性變化。KV₃Sb_5?中也不存在磁有序，高階振蕩源于磁漲落的可能性也不大。排除那些不大可能起作用的機制后，高階振蕩看起來應該與 CDW 轉變帶來的載流子散射行為有關。

(4) 王猛老師他們基于晶格和電子結構對稱性，開展深入的模型分析與數據提取，從多維度確立了 CDW 對載流子的散射 (強度、對稱性) 可能是 PHE 和 PAMR 高階振蕩的起源。這一結論，坐實了 PHE 可以作為表征諸如 AV₃Sb_5?這類量子材料輸運的一個有價值的維度，對揭示電子結構和輸運物理提供支持。除此之外，王猛老師他們也宣稱，這一行為有可能付諸磁探測和磁傳感應用。

值得指出，KV₃Sb₅ 作為 kagome 量子材料家族中獨特之一類，其 CDW 與超導態的競爭正受到高度關注。《npj QM》也正在組織一個《Ordered States in Kagome Metals》的專輯，看起來很受關注 (https://www.nature.com/collections/bfiebceiic)。王猛老師他們的工作，應該算是較早從 PHE 高階振蕩視角對這一體系的探索，至少確認了 CDW 對載流子輸運行為的影響。不過，反過來，這一表征方法，目前還著重于 PHE 和 PAMR 的角度依賴振蕩。這種振蕩行為，與體系電子結構和量子關聯競爭之間的對應關系，還很復雜，還缺乏直觀和定量的表達。從這個角度看，本文一開始對輸運表征之問題所進行的評估依然存在。PHE 和 PAMR 表征方法，還有諸多潛力和未知需要探索。

雷打不動的結尾：Ising 乃屬外行，描述不到之處，敬請諒解。各位有興趣，還是請前往御覽原文。原文鏈接信息如下：

謝池春·湖萍山影

欲上高樓，望去水明峰淡

好逍遙，瓊池俯瞰

朝聞初旭，隱荷盤搖滟

夕聞風，唱來霞染

流光數過，不盡方才無憾

佇軒窗，云疏雨漸

心潮如洗，看齊煙千點

老年輕，一泓孤念

原創文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/23/3ee73a5a1b/

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探測籠目AV3Sb5輸運的又一維度

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