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4d釕酸鹽（ARuO?）作為復(fù)雜氧化物體系中一個(gè)重要的家族，表現(xiàn)出巡游鐵磁性、磁性Weyl費(fèi)米子、磁單極、非常規(guī)超導(dǎo)、非費(fèi)米液體等一系列豐富多彩的物理性質(zhì)。SrRuO?作為唯一天然具有鐵磁性和強(qiáng)自旋軌道耦合（SOC）的鈣鈦礦氧化物，成為該體系研究的明星材料。SrRuO?高達(dá)160K的鐵磁居里溫度和良好的金屬導(dǎo)電性使它在自旋電子學(xué)器件研究中具有巨大潛力，而由鐵磁性和強(qiáng)SOC共存所導(dǎo)致的巨大反常霍爾效應(yīng)、拓?fù)浠魻栃?yīng)甚至量子反常霍爾效應(yīng)等新奇物性也備受人們關(guān)注。然而，在各種4d、5d過(guò)渡金屬氧化物中，SrRuO?的巡游鐵磁性似乎成為一個(gè)特例，使以此為基礎(chǔ)的新型自旋/軌道器件設(shè)計(jì)帶來(lái)局限性。4d、5d氧化物雖然具有較強(qiáng)的SOC，但由于d軌道能帶的擴(kuò)展導(dǎo)致電子關(guān)聯(lián)性下降，通常難以形成長(zhǎng)程磁序。人工設(shè)計(jì)出更多集強(qiáng)SOC和時(shí)間反演對(duì)稱性破缺（即鐵磁性）于一體的新材料體系，是目前自旋電子學(xué)研究中高度關(guān)注的問(wèn)題。

【DFT+實(shí)驗(yàn)】對(duì)稱性失配誘導(dǎo)的界面鐵磁性

圖1.（CROn/STO?）超晶格的微觀結(jié)構(gòu)表征和不同氧八面體傾轉(zhuǎn)下態(tài)密度的第一性原理計(jì)算。

CaRuO?的塊體材料具有與SrRuO?完全相同的GdFeO?型正交晶體結(jié)構(gòu)和電子構(gòu)型。但由于 Ca 離子半徑較小，使得CaRuO?的Ru-O-Ru 鍵角僅為148°，遠(yuǎn)低于SrRuO?的 163°。因此CaRuO?體材料或薄膜材料在整個(gè)溫區(qū)中均表現(xiàn)為順磁金屬性。中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心磁學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室M03組近年來(lái)致力于氧化物異質(zhì)界面物性設(shè)計(jì)及調(diào)控方面的研究工作，希望利用異質(zhì)界面晶體場(chǎng)、應(yīng)力場(chǎng)、電荷重組、軌道重構(gòu)等效應(yīng)，誘導(dǎo)出完全不存在于體相材料的界面新物態(tài)。最近，該組博士研究生時(shí)文瀟在陳沅沙副研究員、孫繼榮研究員的共同指導(dǎo)下，聯(lián)合物理所A04組張慶華副研究員、谷林研究員，中國(guó)散裂中子源朱濤研究員等，成功利用結(jié)構(gòu)近鄰效應(yīng)在CaRuO?體系中誘導(dǎo)出了長(zhǎng)程鐵磁序。他們利用脈沖激光沉積技術(shù)在襯底基片上交替生長(zhǎng)抗磁SrTiO? (a?a?a?) 和順磁CaRuO?（a?a?c?）兩種對(duì)稱性失配薄膜，獲得了高質(zhì)量的外延超晶格樣品。利用界面氧八面體的耦合畸變，成功抑制了CaRuO?層中RuO?八面體的傾斜/旋轉(zhuǎn)。掃描透射電鏡的結(jié)果表明，界面處約3個(gè)晶胞厚度的CaRuO?層的RuO?八面體的扭轉(zhuǎn)度被大幅度地調(diào)控，其Ru-O-Ru鍵角從~150° 增加至~165°，與SrRuO?薄膜中的Ru-O-Ru鍵角較為接近。這種界面結(jié)構(gòu)耦合的調(diào)控必然會(huì)帶來(lái)電子結(jié)構(gòu)的改變。第一性原理計(jì)算表明， RuO?八面體的傾斜/旋轉(zhuǎn)的抑制將大幅提高CaRuO?費(fèi)米面處的態(tài)密度（N(EF)），最終使得界面3個(gè)晶胞層CaRuO?層將滿足巡游鐵磁性的Stoner判據(jù)（IN(EF)> 1，I為Stoner系數(shù)），由塊體的順磁態(tài)進(jìn)入鐵磁有序態(tài)。霍爾輸運(yùn)測(cè)量以及宏觀磁測(cè)量給出了該體系出現(xiàn)界面鐵磁相的充分證據(jù)，其最高居里溫度約為120K，最大飽和磁化強(qiáng)度為~0.7μB/f.u.。各向異性磁電阻測(cè)量進(jìn)一步表面CaRuO?界面鐵磁相的磁易軸在面內(nèi)

方向。該工作報(bào)道了一種完全基于界面氧八面體耦合畸變?cè)O(shè)計(jì)產(chǎn)生界面鐵磁性的示例，特別是構(gòu)成異質(zhì)界面的兩種氧化物各自均不具備長(zhǎng)程磁序，其部分原理也將適用于其他具有類似對(duì)稱失配的氧化物體系，為探索多功能氧化物材料和器件提供了新思路。

【DFT+實(shí)驗(yàn)】對(duì)稱性失配誘導(dǎo)的界面鐵磁性

圖2.（CROn/STO?）超晶格的反常霍爾效應(yīng)和磁電阻

本研究的相關(guān)內(nèi)容以“Symmetry-mismatch-induced ferromagnetism in the interfacial layers of CaRuO?/SrTiO? superlattices”為題發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》 (Advanced Functional Materials)上。M03組博士生時(shí)文瀟、北京航天航空大學(xué)博士后張金娥和南方科技大學(xué)博士后陳曉冰為該論文的共同第一作者，通訊作者為陳沅沙副研究員和孫繼榮研究員。該工作得到了科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)和中國(guó)科學(xué)院重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。該工作利用國(guó)內(nèi)的大科學(xué)裝置包括中國(guó)散裂中子源和上海同步輻射光源BL08U1A線站等。

【DFT+實(shí)驗(yàn)】對(duì)稱性失配誘導(dǎo)的界面鐵磁性

圖3.（CROn/STO?）超晶格的各向異性磁電阻測(cè)量

【DFT+實(shí)驗(yàn)】對(duì)稱性失配誘導(dǎo)的界面鐵磁性

圖4.（CROn/STO?）超晶格的宏觀磁測(cè)量

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【DFT+實(shí)驗(yàn)】對(duì)稱性失配誘導(dǎo)的界面鐵磁性

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