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英文原題：Thermally activated delayed fluorescent emitters based on cyano-benzene exhibiting fast reverse intersystem crossing to suppress the efficiency roll-off

ACS Materials Lett. | 太原理工大學許慧俠：高反向系間竄越速率的熱激活延遲熒光材料

通訊作者：許慧俠，苗艷勤，太原理工大學

作者：Yating Wang (王雅婷), Tingting Yang (楊婷婷), Shufan Dong (董書凡), Song Zhao (趙松), Wenjian Dong (董文健), Xiyu Wang (王喜禹), Hua Wang (王華)

背景介紹

近年來，TADF材料是繼傳統熒光材料和磷光材料之后最有產業化潛力的第三代發光材料。其發光機理為三線態激子上轉化為單線態激子參與發光。但大多數TADF分子的反向系間竄越速率（k_RISC）較?。ā?0^5?s^-1），遠小于系間竄躍速率，造成三線態激子堆積，器件效率滾降嚴重。如何通過調節TADF的分子結構來改善k_RISC，是目前有機電致發光領域亟需解決的難題。基于此，作者在結合文獻報道的樹枝狀TADF分子以及給-受（D-A）小分子結構優勢，在此基礎上，提出在傳統氰基苯類TADF分子中引入第二給體-二苯胺，以氰基苯為受體的TADF分子最早由Adachi教授報道，具有較優的光電特性；且研究表明，引入第二給體可以增大分子的空間位阻作用，有效地降低分子的最低單、三線態能級差（?E_ST），提高k_RISC，獲得高效穩定的TADF-OLED器件。分子設計理念如圖1a所示。

文章亮點

太原理工大學新材料界面科學與工程教育部重點實驗室許慧俠副教授結合TADF分子結構與光電性能關系，并在此基礎上，針對目前TADF基OLED器件效率滾降嚴重的問題，根據Marcus理論，提出改善TADF穩定性的新思路。文章介紹了影響TADF分子穩定性的主要因素，以及近年來在該領域的研究進展，闡述了幾種典型改善TADF穩定性的途徑。眾所周知，TADF分子的發光過程為：三線態激子由T₁能級通過RISC過程躍遷到S₁，輻射躍遷發光，即T₁→S₁→S₀。在此過程中，T₁到S₁的反向系間竄越速率（k_RISC）以及S₁到S₀的輻射躍遷速率（k_r）是決定分子光電特性的重要因素。本研究工作主要針對改善k_RISC展開。根據Marcus理論，k_RISC正比于分子的軌道耦合常數（SOC），反比于T₁和S₁之間的能級差（?E_ST）?；诖?，作者選擇傳統氰基苯為受體，咔唑為給體的TADF分子3,5-2CzBN和 2,6-2CzBN作為母體，通過在外圍基團咔唑的3,6-位上引入第二給體-二苯胺，設計合成了兩個TADF分子2DACz-mCN和2DACz-oCN。

圖1. TADF分子設計：（a）3,5-2CzBN、2,6-2CzBN、2DACz-mCN和2DACz-oCN的分子結構；（b）2DACz-oCN的單晶結構和（c）分子間相互作用

通過溶液揮發法獲得2DACz-oCN的單晶，為單斜晶系，P21/c s空間群，咔唑和氰基苯之間呈現中等的扭轉角，外圍的二苯胺基團使分子的空間位阻增大，可有效地抑制分子聚集（圖1b）。通過第一性原理計算，探討了分子基態和激發態性質，研究了分子的最高占據分子軌道（HOMO）與最低未占據分子軌道（LUMO）的分布對?E_ST的影響。闡述了外圍第二給體對分子能級結構以及對自旋軌道耦合的調節機制（圖2）。

圖2. 優化的2DACz-mCN和2DACz-oCN分子結構、電子云分布、軌道能級，激發態能級以及自旋軌道耦合常數

探討了第二給體對TADF分子光物理性能的調節機制。（1）二苯胺的引入，使給電子能力加強，相對于母體分子，有效地降低了分子?E_ST，2DACz-mCN和2DACz-oCN分別為0.04和0.03eV（圖3a，b）；（2）大且擁擠的給體基團，調節了2DACz-oCN的三線態的激發態性質，呈現弱的CT和LE態的雜化；（3）第二給體增強了分子剛性，使分子的熒光量子產率提高（圖3c）。在此基礎上，將2DACz-mCN和2DACz-oCN以5、10，20 和100 wt%的濃度摻雜在主體材料mCP，研究了不同聚集態中TADF分子光物理性能（圖3c和d），隨著濃度的增大，PLQY降低，當摻雜濃度為10 wt%時，獲得2DACz-mCN和2DACz-oCN的最優的k_RISC分別為2.7×10⁶ s^-1和 8.6×10⁶ s^-1。結合理論計算結果，闡述了這兩個TADF分子的三線態激子衰減過程（圖3e和f）。

圖3. 2DACz-mCN和2DACz-oCN分子的低溫磷光和熒光光譜（a，b）；PLQY（e）和k_RISC（b）柱狀圖，三線態激子衰減過程示意圖（e, f）

制備兩種TADF分子的摻雜和非摻雜器件，摻雜濃度分別為5，10和20wt%，均為綠光OLED器件。其中具有較快反向系間竄越速率的2DACz-oCN，表現出優異的穩定性，隨著摻雜濃度的變化，發光效率變化較小，當摻雜濃度為20wt%時，最大外量子效率為25.1%，且在1000 cd/m²的亮度下仍保持在21%（圖4a）。光電性能明顯優于同波段其他的以氰基苯為受體的TADF材料（圖4b）。

圖4. 器件的外量子效率-亮度曲線（a）基于腈基苯為受體的TADF同波段EQE對比圖（b）

總結/展望

綜上所述，在TADF分子中引入第二給體，增大了材料的空間位阻效應，有效的減小了材料的?E_ST；大的給體結構使TADF分子的三線態具有弱的局域電子性質，改善了材料自旋耦合常數。第二給體-二苯胺的引入增大了T₁→S₁的反向系間竄越速率，分子的k_RISC達到8.6×10⁶ s^-1，大于已報道的TADF分子。所制備的TADF-OLED器件表現出優異的穩定性。該研究為高效穩定的TADF分子提供了新的設計思路。

相關論文發表在期刊ACS Materials Letters上，太原理工大學碩士研究生王雅婷為文章第一作者，許慧俠副教授、苗艷勤副教授為通訊作者。

通訊作者信息：

許慧俠?副教授

許慧俠，現為太原理工大學新材料界面科學與工程教育部重點實驗室副教授，山西省“三晉英才”支持計劃青年優秀人才（2018年），獲得太原理工大學博士學位，2018年10月-2019年10月在美國愛荷華州州立大學Ames國家實驗室做訪問學者（導師：Joseph Shinar）。先后主持國家自然科學基金兩項，并參與到多項國家自然科學基金的研究工作。目前的研究興趣主要包括有機光電功能材料的分子結構設計與合成，多功能集成光電器件用材料結構設計與合成工作。

苗艷勤?副教授

苗艷勤，副教授/碩導，山西省“三晉英才”支持計劃青年優秀人才（2018年），山西省高等學校優秀青年學術帶頭人（2019年），山西省科技創新人才團隊帶頭人（青年）（2022年）。2015年6月博士畢業于太原理工大學，于同年11月入職太原理工大學新材料界面科學與工程教育部重點實驗室。2017/09-2018/09，香港浸會大學，訪問學者（“王寬誠教育基金會-香港浸會大學2017至18年度中國內地訪問學人計劃項目”資助）。2021年以第一完成人獲山西省自然科學二等獎。主要從事有機/鈣鈦礦發光二極管及其器件物理的研究

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