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高壓鋰金屬電池的高能量密度吸引了眾多的關注，但由于其高反應性的鋰金屬負極和高電壓下正極的強催化效應，其發展受到了嚴重限制。盡管眾多電解液策略已經能夠有效地增強鋰金屬負極側的庫侖效率，但正極側在高電壓下的具體電解液穩定機制仍然不清楚。因此，深入研究電解液的性質和界面化學對推動高壓鋰金屬電池電解液的有效設計尤為重要。

在此，浙江大學范修林團隊基于傳統EDL模型引入了一個名為“區域d”的新參數，以此建立起雙電層功能區和電解液的氧化穩定性之間的關系。研究發現，通過減小d區域的空間尺度和調控其內部的物種分布，能夠實現正極界面的電勢迅速降至電解液體相電勢，從而可以有效地抑制電解液的持續分解。通過精細調控功能區d，設計的1.5 M LiFSI/(3,3,3-Trifluoropropyl) trimethoxysilane（TFTMS）電解液顯示出超過5.5 V的氧化穩定性，并能良好匹配鋰金屬、石墨和高壓層狀正極。

圖1. LiCoO₂/電解液界面功能區d的量化

總之，該工作根據電解質的內在電化學特性，通過破譯 EDL 結構與氧化穩定性之間的相關性展示了一種核心概念。作者定義了一個指標 d，用于量化 EDL 功能域的范圍和其中的成分。此外，作者合理地設計了一種 1.5 M LiFSI/TFTMS 電解質，它具有極窄的功能區 d，并能形成富含無機物的中界面，從而最大限度地提高抗氧化性和還原穩定性。

獨特的 d 區機制和溶劑分子固有的出色氧化穩定性為低濃度 LiFSI/TFTMS 電解液中的鋰和石墨負極及高壓正極提供了穩定性。所設計的 1.5 M LiFSI/TFTMS 電解液可使高壓 4.6 V Li||LCO (N/P = 1.9) 和 4.6 V Li||NCM811 (N/P = 2.2) 全電池在 300 次循環中保持穩定，并使 1.0 Ah 石墨||NCM811 軟包電池的循環壽命大于 1,500 次，CR 高達 93%。因此，該項研究為了解 EDL 在電解質中的作用提供了寶貴的見解，可極大地擴展下一代高能鋰電池系統的電解質設計策略。

圖2. 不同電解液在高電壓下對Li||LCO和Gr||NCM811軟包電池的電化學性能

Dynamic shielding of electrified interface enables high-voltage lithium batteries, Chem 2024 DOI: 10.1016/j.chempr.2024.01.001

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?浙大范修林Chem：基于動態屏蔽帶電界面實現高電壓鋰電池

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