1. ACS Energy Letters：離子導電聚合物穩定正極-電解質界面實現準固態雙離子電池

準固態雙離子電池(QSS-DIBs)是清潔脫碳技術的新興部分，可以使用無金屬陰離子插層石墨正極實現可持續儲能。然而，QSS-DIBs的可行性受到石墨正極面積容量低(＜0.2 mA h cm^-2)和性能衰減快的限制。

在此，新南威爾士大學王大偉團隊通過引入陰離子導電聚合物（ACP）涂層穩定正極-電解質界面，從而獲得耐用且高性能的QSS-DIB。具體而言，由偏鎢酸鹽摻雜的聚苯胺制成的溶劑化 ACP 層可以限制溶劑，從而最大限度地減少正極副反應。結果顯示，QSS-DIB在2000 次循環后容量保持率為 %。

最重要的是，ACP 加速了高負載石墨正極上陰離子的高效傳輸，并在 QSS-DIB 中釋放了 1.78 mA h cm^–2的高面容量。

圖1. ACP-GR的合成及其在QSS-DIBs中的應用

總之，該工作制備了一種陰離子導電聚合物穩定正極電解質界面以實現持久和高性能的QSS-DIB。作者采用易于處理的濕化學方法在石墨上使用了一種偏鎢酸鹽摻雜的聚苯胺基ACP層。該層能夠有效地傳輸陰離子，并使副反應最小化。隨著正極-電解質界面的增強和石墨結構的穩定性，ACP-Gr在1 mg cm^-2質量負載下循環2000次，容量保持率仍高達94%。

此外，其進一步實現了在QSS-DIBs中的面容量(0.1 mA cm^-2, 1.78 mAh cm^-2)，優于QSS-DIBs中的其他石墨碳基正極。因此，在活性材料上構建ACP層以促進電荷傳輸和結構穩定性的策略可以推廣到其他準固態電化學能源系統。

圖2. ACP-Gr區域性能的提高

Ionic Conductive Polymer Stabilized Cathode–Electrolyte Interface for Quasi-Solid-State Dual-Ion Battery, ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00011

2. Angewandte Chemie International Edition：高導電咪唑共價有機框架作為鋰金屬電池的固體電解質

聚環氧乙烷(PEO)基電解質可有效解離鋰鹽常用于鋰離子導電。然而，鏈的高度糾纏和缺乏快速離子擴散的途徑限制了其在先進電池中的應用。離子共價有機框架(iCOFs)的最新進展表明，其高度有序的結構為Li⁺的運輸提供了有效的途徑，解決了傳統的PEO基電解質的局限性。

在此，香港科技大學Yoonseob Kim團隊通過 Debus-Radziszewski 多組分反應合成的具有甲氧基乙氧基鏈的咪唑鹽類 COFs（PI-TMEFB-COFs）以及它們的離子化形式 Li⁺@PI-TMEFB-COFs。結果顯示，其 Li⁺ 電導率高達 8.81 mS cm^-1，遷移數為 0.974。該種優異電化學性能的機理是甲氧基乙氧基鏈解離了 LiClO₄，產生了游離 Li⁺；隨后，Li⁺通過咪唑鹽酸鹽 COFs 的孔隙進行傳輸。

此外，合成的 Li⁺@PI-TMEFB-COFs 與金屬鋰形成了穩定的界面。因此，使用 Li⁺@PI-TMEFB-COFs 作為固態電解質組裝磷酸鐵鋰電池，在 0.5 C 條件下的初始放電容量為 119.2 mAh g^-1，400 次循環后仍能保持 82.0% 的容量和 99.9% 的庫侖效率。

圖1. 具有醚鏈的鋰離子導電咪唑類共價有機框架(COFs)的合成及其形貌

總之，該工作通過 Debus-Radziszewski MCR 合成了帶有甲氧基乙氧基鏈的咪唑COFs。將其作為鋰金屬電池固態電解質具有優異的離子電導率、高鋰離子遷移數等良好的電化學性能。這些高性能源于咪唑鹽和甲氧基乙氧基鏈的協同作用：Li⁺@PI-TMEFB-COFs 的 σLi+ 分別比 Li⁺@PI-TFBCOFs（不含甲氧基乙氧基鏈）和 PI-TMEFB-COFs-LiClO₄（未電離）的 σLi+ 高 19 倍和 550 倍。此外，Li⁺@PI-TMEFB-COFs 的 Ea（0.41eV）遠低于 Li⁺@PI-TFB-COFs（0.71 eV）和 PI-TMEFB-COFs-LiClO₄ 的 Ea（1.08 eV）。

此外，Li⁺@PI-TMEFB-COFs 電解質在低電壓下的鋰沉積/剝離可穩定運行 800 小時，這表明已與金屬鋰形成了穩定的界面和較低的界面阻抗。由 Li⁺@PI-TMEFB-COFs 與 LiFePO₄ 正極組裝而成的紐扣電池在 0.5 C 時的初始放電容量為 119.2 mAh g^-1，并且在 400 次循環中分別保持了 82.0 % 和 99.9 % 的容量保持率和庫侖效率。因此，整合醚鏈和iCOF 的策略為可用于高效穩定鋰金屬電池的固體電解質確立了新的設計原則。

圖2. 電池性能

Highly Conductive Imidazolate Covalent Organic Frameworks with Ether Chains as Solid Electrolytes for Lithium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202402202

3.?Advanced Materials：高效離子滲濾網絡用于高性能全固態正極

全固態鋰電池（ASSLBs）面臨著正極負載低和倍率性能差等嚴峻挑戰，其影響了其能量/功率密度。廣泛接受的高離子電導率和低界面電阻的目標不足以克服上述挑戰。

在此，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華，中國海洋大學吳敬一、王煥磊等人發現正極中的高效離子滲透網絡對 ASSLBs 的電化學性能具有更關鍵的影響。通過磁調控在固態正極中構建垂直排列的 Li_0.35La_0.55TiO₃ 納米線（LLTO NWs），正極的離子電導率比由隨機分布的 LLTO NWs 組成的正極提高了一倍。

使用聚環氧乙烷作為電解質的全固態 LiFePO₄/Li 電池在 60 °C 時可提供 151 mAh g^-1 (2 C) 和 100 mAh g^-1 (5 C) 的高容量，在 2 C 充電倍率下可達到 108 mAh g^-1 的室溫容量。

圖1. 各種正極結構的制造策略示意圖

總之，該工作提出了一種磁場誘導的排列策略，可有效控制固態復合正極中 LLTO NW 的取向。即使只有 1 Vol% 的 LLTO NWs，該種策略也能實現高效的離子滲透，因此解決了傳統正極所面臨的主要挑戰，如離子傳輸曲折和 SSE 添加劑過多。

結果表明，復合正極中垂直排列的 LLTO NWs 具有緩解離子濃度梯度和提高 CAM 利用率的優點，有望實現高性能 ASSLB。此外，全固態 LFP/Li 電池采用垂直排列的 LLTO NW，能夠在 60 °C 時表現出卓越的倍率性能。即使 LFP 的實際面積負載為 20 mg cm^-2，隨著電極厚度的增加，容量損失也很小，可以實現 3 mAh cm^-2 的高容量。因此，該項工作介紹了一種有效的方法，可以用最少的 SSE 構建高效的離子滲透網絡，同時實現快速離子傳輸和高能量密度，為實用的高性能 ASSLB 提供了一種前景廣闊的解決方案。

圖2. 使用V-LLTO正極組裝的LFP/PEO/Li軟包電池的性能研究

Efficient Ion Percolating Network for High-Performance All-Solid-State Cathodes, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202312927

4. Angewandte Chemie International Edition：聚合物-MOF電解質實現安全高性能全固態鈉金屬電池

采用鈉金屬負極和固態電解質（SSEs）的固態鈉金屬電池（SSMBs），由于鈉金屬的高理論容量（1165 mAh g^-1）和SSEs的熱穩定性等顯著優勢，與鈉離子電池相比，已成為一種具有更高能量密度和安全性的電池技術。然而，如何在保持穩定電化學性能的同時，實現高Na⁺電導率和Na⁺轉移數之間的平衡，對基于固態聚合物電解質的SSMBs提出了嚴峻的挑戰

在此，溫州大學侴術雷團隊報道了一種聚合物-MOF單離子導電固態聚合物電解質的合成方法。具體而言，通過路易斯酸堿相互作用，聚合物片段被部分限制在納米孔ZIF-8顆粒中，用于固態鈉金屬電池(SSMB)。

研究顯示，獨特的納米約束有效地減弱了鈉離子與聚合物基質的配位，從而提高了鈉離子的解離動力學。與此同時，ZIF-8顆粒內的納米孔可作為納米限定離子遷移通道，從而實現鈉離子的快速傳輸。因此，該設計使固態聚合物電解質達到了卓越的性能，其中包括鈉離子轉移數為0.87，鈉離子電導率為4.01×10^-4 S cm^-1，以及擴展至 4.8 V的電化學電壓窗口（vs. Na/Na⁺，在80℃時）。因此，組裝的SSMB（以Na₃V₂(PO₄)₃為正極）顯示出無枝晶的鈉金屬沉積、良好的倍率性能和穩定的循環性能，在80℃下循環300次后，容量保持率達96%。

圖1. MOFs中聚合物SICSPEs的合成示意圖

總之，該工作為固態鈉金屬電池開發出了一種聚合物-MOF單離子導電固態聚合物電解質。具體而言，路易斯酸堿相互作用會使Na⁺處于弱配位狀態，從而促進Na⁺的解離。此外，ZIF-8顆粒內部豐富的納米孔為Na⁺的遷移創造了定向有序的通道。

因此，聚合物-MOF單離子導電固態聚合物電解質實現了高Na⁺遷移數和增強的Na⁺傳導。組裝后的固態鈉金屬電池也顯示出無枝晶的鈉金屬表面、良好的倍率能力以及在80℃高溫下也能保持的卓越循環穩定性。該項工作為固態電解質的組成和結構設計開辟了一條創新之路，從而推動了固態金屬電池技術的發展。

圖2. 電池性能研究

Confining Polymer Electrolyte in MOF for Safe and High-Performance All-Solid-State Sodium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202318822

**5.?ACS Energy Letters：綠色電解質實現的高容量和長循環 F 離子軟包電池**

氟離子電池（FIB）有望成為高能量密度和高安全性的儲能系統。然而，要超越概念驗證階段，還需要展示出具有吸引力規格的工作電池。

在此，中國科學院上海硅酸鹽研究所李馳麟、孫宜陽團隊提出了一種合理的FIB 液體電解質設計方案。具體而言，其核心理念是采用一種主溶劑和一種溶解調節劑，前者可實現氟化鹽 CsF 的高溶解度，后者可持續調節 CsF 的溶解度。該工作中作者將乙二醇（EG）和氯化膽堿（ChCl）分別作為主溶劑和溶解調節劑。

研究表明，該種策略可以平衡 F 離子的溶解強度，從而避免電極和電解質界面的熱力學障礙。此外，作者使用經過優化的 EG-ChCl-CsF 電解質制造出一種軟包電池，其初始容量和可逆容量分別為 525 mA h/g 和～250 mA h/g。

圖1. FIB 的液態電解質的設計

總之，該工作展示了可在室溫下工作的氟離子電池，其具有前所未有的循環穩定性、倍率性能和比容量。結果顯示，作者使用 EG 和 ChCl 分別作為主要溶劑和溶解調節劑來調節CsF的溶解度。優化后的 EG-ChCl-CsF 電解質對 F- 離子具有均衡的溶解強度，因此它們在電極和電解質之間的界面上不會面臨熱力學障礙。

當電流為 500 mA/g 時，紐扣電池的可逆容量可達到 166 mA h/g（高倍率時為～1 C）。軟包電池的初始容量和可逆容量分別高達 525 mA h/g 和～250 mA h/g（即 6.72 mA h 和～3 mA h）。因此，該工作提出的電解質為通過發現先進的電極材料，開發出輸出電壓更高的實用FIB提供新的思路。

圖2. CuF₂|LE3|Pb 軟包電池的配置和性能

High-Capacity and Long-Cycling F-Ion Pouch Cells Enabled by Green Electrolytes, ACS Energy Letters 2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02628

6. Energy Storage Materials：冠醚共晶電解質用于超高溫鋰金屬電池

由于鋰金屬電池（LMB）的碳酸酯電解質易受熱影響其工作溫度一般限制在60℃以下。因此，其在高溫條件下的應用受到了一定限制。

在此，中國科學院長春應用化學研究所逯樂慧、任曉燕等人介紹了一種新型 DEE–由 18-冠醚（18C6）和二氟（草酸）硼酸鋰（LiDFOB）組成–可將工作溫度延長至 150℃。通過物理化學和理論的綜合表征，作者發現這種高耐熱性是Li(18C6)₄DFOB 的特定溶劑化結構與多重 LiO 相互作用的結果。

此外，作者新開發的 DEE 還能形成富含 B/F 的固體電解質界面，有助于提高熱穩定性并增強與鋰金屬負極的兼容性。因此，Li|DEE|LiFePO₄ 電池對極高溫度具有很強的耐受性，在 120℃ 下循環 250 次后，容量可逆性達到 83%。即使在 150℃ 下，該電池在循環 100 次后仍能保持 77% 的初始容量（105 mAh g^-1）。DEE 是第一種在前所未有的高溫條件下工作的 LMB 液體電解質。

圖1. 機理探究

總之，該工作通過將 18-冠醚和 LiDFOB 的電解液配方調節為 4:1，展示了一種優化的深共晶電解液體系，使 LMB 的工作溫度范圍極寬，從 25 ℃ 到 150 ℃，遠遠超過了傳統的電解液體系。基于 DEE 的電解液在高溫下的優異性能包括低粘度、高離子電導率、穩定的熱性能和電化學性能，以及熱穩定和均勻的富含 B/F 的 SEI 層與鋰陽極的良好兼容性，這些都有助于提高 LMB 的電化學性能。

在 120 ℃ 時，Li|DEE|LFP 電池的放電容量達到 129 mAh g^-1，250 次循環的容量保持率為 83%。即使在 150 ℃，扣式電池也能工作 100 個循環，容量保持率為 77%。具體而言，其成本效益和環境友好性為其在工業規模上的可行性開辟了前景廣闊的道路。因此，該項工作對于加速未來極端條件下 LMB 電解質的開發，以及降低因使用熱敏性電解質而產生的所有安全風險具有重要的指導意義。

圖2. 電池性能

A crown-ether-enabled eutectic electrolyte for ultra-high temperature lithium metal batteries, Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103285

7. Nano Letters：四維電子顯微鏡揭示鋰枝晶中鋰化合物的分布

研究具有輻射敏感性和化學敏感性的鋰枝晶及其固電解質界面的微觀結構是研究鋰離子電池性能和可靠性的重要任務。低溫高分辨率透射電子顯微鏡以及相關的光譜學等方法廣泛應用，能夠揭示納米和原子尺度的局部結構;然而，這些方法無法在大視場范圍內顯示各晶相沿枝晶的分布。

在此，上海科技大學于奕團隊采用掃描納米電子衍射(SEND)和掃描會聚束電子衍射(SCBED)兩種四維電子顯微鏡衍射成像方法，為在室溫和大視場下表征敏感鋰枝晶樣品開辟了新的途徑。結合非負矩陣分解(NMF)算法，明確了不同鋰金屬晶粒沿鋰枝晶的取向，以及SEI層中不同鋰化合物的取向。

圖1. 鋰枝晶4D表征(SEND)數據集的NMF分析

總之，該工作對化合物及其在鋰枝晶中的分布進行了大視場表征。SEND數據集和SCBED數據集覆蓋了數百納米的范圍。在發送實驗和掃描實驗中分別采用了加寬平行電子探針和快速掃描方案來保護鋰枝晶免受電子輻照的損傷。對衍射譜圖和RDF_Max曲線進行了NMF分析，大規模地揭示了不同鋰化合物在鋰枝晶上的精細分布。

此外，作者還試圖建立一種更好的方法來識別鋰枝晶和SEI各部分的晶粒及其分布。結果顯示，SEND/SCBED-NMF方案能夠提供比HRTEM更大的視場和更精確的成分識別。

圖2. 鋰枝晶在100 K溫度下的SCBED

Revealing the Distribution of Lithium Compounds in Lithium Dendrites by Four-Dimensional Electron Microscopy Analysis, Nano Letters 2024 DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04537

8. Advanced Energy Materials：多功能復合表面工程減輕單晶富鎳正極的平面滑移

富鎳層狀氧化物是一類有前途的高能量密度鋰離子電池（LIB）正極。然而，高電壓下晶體平面滑移和微裂紋導致的結構不穩定性嚴重阻礙了它們的實際應用。

在此，浙江大學陸俊，華南理工大學楊成浩等人對單晶LiNi_0.83Co_0.07Mn_0.1O₂ (SNCM)正極進行了表面修復工程。通過Al和Ti共摻雜形成由表面快離子導體Li_1.25Al_0.25Ti_1.5O₄ (LATO)層和近表面受限陽離子雜化區組成的鈍化殼層，可以顯著提高SNCM的結構穩定性。

研究表明，在循環過程中，強Al─O鍵的引入和表面重整區域分別在循環過程中穩定了體相和近表面晶格氧，從而阻礙了氧空位的形成和有害相變的發生，最終抑制了晶體平面滑移和納米裂紋。此外，改進后的SNCM的性能大大超過了基準SNCM，在1.0C循環400次后，原始容量保持率達到了88.9%，在2.7 ~ 4.3 V電壓窗口范圍內，在5.0C循環200次后，放電容量為146.8 mAh g^-1，容量保持率為92.6%。

圖1. SNCM-Bare和SNCM-AT2在2.7 ~ 4.3 V下的電化學性能

總之，該工作通過離子共滲工藝在SNCM表面涂覆了一層鋰離子導電帶和陽離子混合帶組成的均勻復合鈍化層。在2.7-4.3 V電壓范圍內，SNCM-AT的電化學性能最好，在1.0C下循環400次后容量保持88.9%，在10C下放電容量為150 mAh g^-1。通過全面的原位/非原位實驗和原子/微觀理論分析表明，多功能復合材料表面工程能夠穩定晶格氧，抑制不可逆和有害的相變，緩解晶體平面滑動和微裂紋的產生/擴展，并形成薄而堅實的CEI層。

此外，Al/Ti共滲所帶來的較強的Al – O鍵、較薄的陽離子雜化帶、較高的離子電導率和機械強度是提高循環穩定性的根本原因。結果表明，提高晶格氧的穩定性和降低氧空位濃度是抑制晶界位錯和平面滑動的關鍵。因此，在不影響SNCM整體鋰離子輸運特性的情況下，使用重構鈍化表面是開發鋰離子電池高能量密度正極的一個有效策略。

圖2. 原位XRD表征及對應的充放線曲線

Mitigating Planar Gliding in Single-Crystal Nickel-Rich Cathodes through Multifunctional Composite Surface Engineering, Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202303764

原創文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/24/3027ab1fe6/

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