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?加州大學(xué)伯克利分校Nature Materials：鋰電池聚合物電解質(zhì)中的納秒溶劑化動(dòng)力學(xué)

溶劑化動(dòng)力學(xué)嚴(yán)重影響電荷傳輸。光譜實(shí)驗(yàn)和計(jì)算機(jī)模擬表明，在水系統(tǒng)中的動(dòng)力學(xué)通常發(fā)生在皮秒時(shí)間尺度上。然而，在有機(jī)電解質(zhì)的情況下，目前已經(jīng)報(bào)道了從1到幾百皮秒的相互矛盾的數(shù)值。

在此，加州大學(xué)伯克利分校王睿、Nitash P. Balsara等人提出一種基于準(zhǔn)彈性中子散射（QENS）測(cè)量聚合物電解質(zhì)中溶劑化動(dòng)力學(xué)的新方法。結(jié)合計(jì)算機(jī)模擬考慮時(shí)，結(jié)果表明，鋰離子附近的聚合物鏈段運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度約為 1ns，這個(gè)時(shí)間尺度非常適合 QENS。這是基于溶劑化殼破裂超慢動(dòng)力學(xué)的直接測(cè)量。

圖1. QENS獲得的結(jié)構(gòu)因子

總之，該工作結(jié)合了 QENS 和 MD 模擬來(lái)研究配位 Li⁺ 附近聚合物鏈段的動(dòng)力學(xué)。QENS 測(cè)量表明，在無(wú)鹽系統(tǒng)中，隨時(shí)間變化的均方位移遵循標(biāo)準(zhǔn) Rouse 模型。然而，隨著鹽濃度的增加，觀察到與Rouse模型的顯著偏差，其特征是Rouse參數(shù)下降，然后達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。這些是由于 Li⁺ 通常與多個(gè)鏈的片段配位而形成的臨時(shí)交聯(lián)的特征。

模擬表明，與臨時(shí)交聯(lián)平臺(tái)相關(guān)的時(shí)間尺度幾乎與溶劑化壽命相同。實(shí)驗(yàn)和模擬均表明，PPM/LiTFSI 中的壽命約為 1ns 量級(jí)。因此，可直接測(cè)量電解質(zhì)中溶劑化殼層破裂的超慢動(dòng)力學(xué)。

圖2. 臨時(shí)Li⁺交聯(lián)存在時(shí)的溶劑化動(dòng)力學(xué)

Nanosecond solvation dynamics in a polymer electrolyte for lithium batteries, Nature Materials 2024 DOI: 10.1038/s41563-024-01834-y

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?加州大學(xué)伯克利分校Nature Materials：鋰電池聚合物電解質(zhì)中的納秒溶劑化動(dòng)力學(xué)

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