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盡管在鋅/電解質界面構建貧水雙電層（EDL）取代初始富水雙電層已被用于實現水系鋅離子電池中高度可逆的鋅負極，但其根本功能機制仍缺乏研究。

在此，中國科學技術大學朱永春團隊構建了一系列從富H₂O到貧H₂O的EDL結構以全面研究其對鋅沉積/剝離過程的影響。該工作首次揭示了由于在剝離過程中Zn²⁺與H₂O的溶劑化受到不良電極-溶劑接觸的阻礙而產生隱藏在貧H₂O EDL后面的死Zn。同時，隨著EDL中H₂O的減少，通過增大Zn成核過電位和減少Zn與H₂O之間的直接接觸，可抑制與富含H₂O EDL相關的枝晶生長和副反應。

基于此，作者提出了富H₂O和貧H₂O的EDL之間權衡概念，以實現穩定的循環。結果顯示，通過1mM天冬氨酸（APM）添加劑構建中等程度的貧H₂O EDL，可實現高度可逆的Zn負極。此外，該電池可實現4500小時以上的長循環壽命以及1050次循環中99.67%的高庫侖效率。

圖1. 作用機制示意圖

總之，該工作通過APM添加劑在Zn/電解質界面構建了一系列從富H₂O到貧H₂O EDL結構，以全面研究其對Zn沉積/剝離的影響。作者發現，EDL 中 H₂O 的減少可增加 Zn 成核過電勢進而抑制鋅枝晶生長。此外，該工作首次報道了富 H₂O 和貧 H₂O EDL 之間權衡的關鍵作用。結果顯示，采用優化電解質的鋅/鋅對稱電池在0.1 mA cm^-2下表現出超過4500小時的超長循環壽命，并實現良好的倍率性能。

此外，在 5 mA cm^-2 的高電流密度，中等程度的貧 H₂O EDL 可實現高度可逆的鋅沉積/剝離，循環次數超過 1050小時，平均 CE 為 99.67%。此外，用CNT/MnO₂和NH₄V₄O₁₀正極組裝的全電池表現出顯著增強的循環穩定性和優異的倍率性能。因此，該項工作為補充 EDL 調節 AZlB 的基本功能機制和設計規則提出了一種新的見解。

圖2. 電池性能

Trade-off between H2O-rich and H2O-poor electric double layer enables highly reversible Zn anodes in aqueous Zn-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00147h

原創文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/24/dd2d55cd66/

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?中科大朱永春EES：界面雙電層H2O平衡實現高可逆鋅金屬電池

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