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【DFT+實驗】Nature子刊：介孔Pt@Pt- skin Pt3Ni CSFWs實現高效ORR

設計具有可控組成和形貌的鉑（Pt）基納米結構，對于提高其電催化活性很有必要。基于此，武漢理工大學劉勇教授和復旦大學趙東元院士等人報道了一種具有各向異性的介孔Pt@Pt- skin Pt3Ni核-殼骨架納米線（Pt@Pt-skin Pt₃Ni CSFWs）電催化劑，用于高效的氧還原反應（ORR）。

測試發現，介孔Pt@Pt-薄層Pt3Ni核-殼骨架納米線在0.9 V下表現出6.69 A/mg_Pt和8.42mA/cm²的優異質量和比活性，并且表現出高穩定性，在50000次循環后活性衰減可忽略不計。

通過對介孔Pt@Pt-skin Pt₃Ni CSFWs的fcc(111) Pt-skin表面上氧吸附能（E_O）進行密度泛函理論(DFT)計算，作者進一步研究了介孔Pt@Pt-skin Pt₃Ni CSFWs表現出的高ORR活性的原因。

通常，適當削弱Pt-O結合強度會導致Pt及其合金具有更好的ORR活性。因此，作者計算了fcc Pt(111)表面的E_O作為應變的函數，其變化范圍從6%（拉伸）到-6%（壓縮）。

此外，超薄Pt納米線芯（~3 nm）的高原子鋸齒狀表面已被證明可以誘導一個應力Pt-Pt鍵（~2壓縮應變），可以顯著降低ORR的速率決定步驟的反應壘，從而提高ORR的比活性。

DFT計算還揭示了壓縮Pt表面原子在Pt₃Ni上的結合能高于純Pt納米線，可能也是介孔Pt@Pt-skin Pt₃Ni CSFWs具有更高穩定性的原因。

Mesoporous Pt@Pt-skin Pt₃Ni core-shell framework nanowire electrocatalyst for efficient oxygen reduction. Nat. Commun., 2023.

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