復雜氧化物異質結構因其豐富的物理現象而收到極大的關注，如鐵磁性、鐵電性、界面二維電子氣、拓撲自旋紋理、應變誘導的超導性等。然而，在氧化物異質結的設計中存在一個局限：當厚度減小到一定程度時，薄膜會表現出與其對應塊體性質截然不同的“死層”現象。作為一個典型的例子，4d過渡金屬氧化物SrRuO?（SRO）的塊體具備鐵磁金屬基態，居里轉變溫度約160K。但在SrTiO?（STO）等基底上生長的超薄SRO薄膜則展現金屬-絕緣體轉變（MIT）和非鐵磁態，與塊體性質不同。過去十多年中，臨界厚度被報道從4-5個原胞到2個原胞之間，近年來其磁性“死層”更降低至近乎單個原胞層。這種厚度依賴的MIT轉變歸因于多種因素，如電子關聯增強、結構轉變、動態自旋關聯以及表面無序和化學成份變化等外在因素。實驗中單原胞層 SRO 超晶格的基態更是存在非鐵磁絕緣體、鐵磁絕緣體、準鐵磁金屬態等多種狀態，但都與理論上提出的半金屬鐵磁態相悖。排除外在因素將助于解決實驗與理論結果間的不一致，揭示單層SRO的內稟屬性。

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中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心張堅地，郭建東研究員，中國科學技術大學陶靖教授，特任研究員王臻及其合作者通過研究傾斜STO（001）襯底上STO?-SRO2-STO?-SRO1異質結的原子結構，發現臺階邊緣的混合截止（termination）面會破壞超薄SRO層的橫向均勻性和完整性，為理解單層SRO的“死層”效應提供了新的視角。一般情況下，在期待以TiO?-截止的STO襯底表面臺階邊緣因受處理條件的影響會出現半層臺階（SrO截止區）從而形成混合截止面。原子分辨的掃描透射電鏡觀測結構表明，薄膜中存在兩類具有代表性臺階生長模式（見圖1）。第一類臺階邊緣為單一截止面，薄膜是沿[0 1 1]方向生長，使平臺間的SRO增加一個原胞。第二類臺階邊緣為混合截止面，即存在單胞尺度的SrO截止區，薄膜是沿[1 -1 0]方向生長，致使平臺間的SRO減少一個原胞。

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當SRO減小至單單原胞層時，第二類臺階會導致SRO層中斷。由此誘導的SRO橫向不連續性并且應該與單層SRO的獨特輸運和磁性的相關。臺階邊緣較寬的SrO截止區可在低分辨表面探測手段（如普通原子力掃描顯微鏡）中辨別出來，但單胞尺度的SrO截止區則不容易明確區分。寬度為1個單胞SrO截止區可導致單層SRO中斷，更寬的SrO截止區會破壞較厚SRO薄膜的連續性。原子級別的不連續性會最終導致電輸運路徑中斷，從而導致超薄SRO薄膜及超晶格中非金屬“死層”現象。因此，TiO?截止面STO襯底上單一TiO?截止面、單原胞高度臺階結構是生長高質量外延氧化物異質結構的重要條件。

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圖2：STO?-SRO?-STO?異質結 (a) 各單胞層的元素分布以及 (b) 鐵磁性和電輸運的測量結果。

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此外，該團隊結合實驗和理論計算，對STO?-SRO?-STO?（n = 1, 2）異質結構進行了系統研究，發現由Ti-Ru混合引起的嚴重化學成份變化是單層（n=1）SRO金屬性和鐵磁性消失（“死層”效應）的原因（圖2）。研究表明，當n=2時，異質結表現出金屬和鐵磁行為（Tc?~ 128 K），2個單胞的SRO八面體傾轉消失，幾乎保持化學成份比。密度泛函理論（DFT）計算發現，沒有八面體傾轉，化學計量比的STO?-SRO-STO?仍然表現出鐵磁金屬性，由Ti-Ru混合引起的Ru缺失導致了反鐵磁性排序和單層SRO中絕緣行為的穩定化，是導致金屬性和鐵磁性喪失的原因。STO襯底上伴隨臺階結構出現的非單一截止面，該是導致Ti-Ru混合的重要因素。在原子級別上，單一TiO?表面的STO襯底是生長高質量單層SRO薄膜的前提，也是研究單層SRO基態的必要條件。

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以上研究不僅拓寬對SRO“死層”現象根源的理解，在原子尺度上精確描述橫向非均勻性將極大地幫助我們更好地理解超薄膜與超晶格的內稟物理性質。當SRO薄膜被用作各種電子和自旋電子學應用時，了解其在原子級別的結構變化對于優化器件的性能至關重要。相關成果發表在近期的《Physical Review Materials》(Editors’ suggestion)和《Physical Review B》上。物理研究所張堅地研究員、美國布魯克海文國家實驗室朱溢眉教授以及Vanderbilt University的Sokrates T. Pantelides教授為共通通訊作者。以上工作獲得了科技部、國家自然科學基金委、中國科學院等項目的資助。