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天理工張聯(lián)齊EES：定制多體系凝膠聚合物電解質(zhì)用于碳酸酯和醚基鋰-SPAN電池

硫化聚丙烯腈（SPAN）被認為是高能量密度鋰-硫電池的潛在替代正極。傳統(tǒng)的碳酸鹽電解質(zhì)，最廣泛地用于鋰-SPAN電池，表現(xiàn)出與鋰（Li）金屬負極的化學(xué)相容性。此外，對于醚基電解質(zhì)，Li₂S_n（n≤4）在循環(huán)過程中容易產(chǎn)生，導(dǎo)致穿梭效應(yīng)和電池故障。

在此，天津理工大學(xué)張聯(lián)齊團隊通過丙烯酸六氟丁酯和四丙烯酸季戊四醇的原位共聚創(chuàng)新性地提出了一種多體系適應(yīng)性凝膠聚合物電解質(zhì)（命名為PFGPE）。具體而言，作者構(gòu)建了富含C-O和LiF的正極電解質(zhì)界面（CEI），通過具有目標梯度分布的固體電解質(zhì)界面（SEI）優(yōu)化了Li⁺的分布和減少了副反應(yīng)。此外，通過PFGPE中的極性基團實現(xiàn)了Li⁺的快速傳輸和反應(yīng)動力學(xué)的改善，進而抑制了多硫化鋰的溶解。

該工作首次證明了鋰-SPAN電池在碳酸酯和醚體系中的優(yōu)異性能。即在0.2C下進行600次循環(huán)后，首次在含有醚基電解質(zhì)的SPAN/PFGPE/Li電池中提供725.1mAh g^?1的高容量。與碳酸酯電解質(zhì)相匹配，SPAN/PFGPE/Li電池實現(xiàn)了1392.8 mAh g^–1的初始容量，在0.1C下連續(xù)運行200次循環(huán)，容量衰減較小。

圖1. 醚基SPAN/PFGPE/Li和SPAN/LE/Li電池的電化學(xué)性能

總之，該工作通過原位聚合PETEA、HFBA制備了一種多體系適應(yīng)性凝膠聚合物電解質(zhì)(PFGPE)可用于碳酸酯和醚基鋰-SPAN電池。由于交聯(lián)結(jié)構(gòu)和豐富的極性基團，該電解質(zhì)具有1.61 mS cm^-1的高離子電導(dǎo)率和出色的循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果顯示，其對稱電池在1 mAcm^-2的電流密度可實現(xiàn)4000h的長循環(huán)壽命。

此外，PFGPE有效地阻止了Li₂S_n(n＜4)，導(dǎo)致“固-固”直接轉(zhuǎn)化，這是實現(xiàn)鋰-SPAN電池良好電化學(xué)性能的關(guān)鍵。基于此，在0.2C的乙醚體系中，SPAN/PFGPE/Li電池600次循環(huán)后放電容量為725.1 mAh g^-1。此外，作者還對酯基鋰-SPAN電池進行了測試，200次循環(huán)后的放電容量為(1324.24 mAhg^-1)。因此，PFGPE不僅首次實現(xiàn)了乙醚基電池穩(wěn)定的長循環(huán)性能，而且適用于多系統(tǒng)運行。

圖2. 作用機制示意圖

Tailoring multi-system adaptable gel polymer electrolyte for realization of carbonate ester and ether-based Li-SPAN batteries,?Energy & Environmental Science?2024 DOI: 10.1039/d3ee04556k

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/26/6e2811d58f/

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