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?物理所/浙大ACS Energy Letters：改進固體電解質(zhì)界面和可逆鈉存儲的動力學操縱!

最大限度地減少碳負極第一次循環(huán)期間的不可逆性對于鈉離子電池（NIB）的能量密度和壽命至關重要。然而，不可逆容量的基本機制，特別是與動力學和界面相結(jié)合的機制仍不完全清楚。

在此，中國科學院物理研究所胡勇勝、謝飛，浙江大學潘遠江等人發(fā)現(xiàn)不良的動力學和強的極化會驅(qū)動界面處殘留的Na⁺成為假死Na，從而引發(fā)電解質(zhì)分解并形成額外的SEI，進而犧牲初始庫侖效率（ICE）。因此，控制缺陷濃度可改善動力學、降低Na⁺的擴散勢壘并降低負極的費米能，以阻止假死Na和額外SEI的形成進而確保高ICE和均勻容量。

圖1. P1400的表面電位和動力學分析

總之，該工作通過實驗和計算研究提出了受動力學影響的無序碳負極的初始不可逆性和界面演化的新機制。研究表明，如果Na⁺表面吸附有限且擴散緩慢，Na⁺將以假Na的形式殘留在界面處，引發(fā)進一步的電解質(zhì)分解并形成額外的SEI。

因此，保持最佳的缺陷濃度是確保負極良好的Na⁺動力學和低費米能的重要途徑，以抑制假死Na和額外SEI的形成，從而提高ICE甚至容量。因此，該項研究對理解Na⁺動力學影響的初始不可逆性和界面演化提出了補充觀點，為未來高性能NIB碳負極的設計提供了缺陷化學和工程指導。

圖2. 不同缺陷的DFT計算以及相應的費米能量

Kinetics Manipulation for Improved Solid Electrolyte Interphase and Reversible Na Storage,?ACS Energy Letters?2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00041

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