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Li-CO₂電池因其兼具溫室氣體利用和能量儲存的優勢而備受關注。然而，氣態CO₂與Li₂CO₃產物之間的高動力學勢壘導致工作電壓較低（<2.5 V），能量效率較低。此外，Li₂CO₃的可逆性由于其較高的充電平臺會引入更多的分解途徑而受到質疑。

在此，吉林大學徐吉靜團隊通過協同CO₂、可溶性氧化還原介質（2,2,6,6-四甲基哌啶氧，作為TEM RM）和還原氧化石墨烯電極，開發出了一種新型的 “三位一體 “Li-CO₂電池系統，實現了CO₂到Li₂C₂O₄的選擇性轉化。

結果顯示，所設計的Li-CO₂電池的輸出電位高達2.97 V，高于Li₂CO₃?2.80 V的平衡電位，并且具有97.1%的超高效率。研究表明，Li-CO₂電池的優越性能歸功于TEM RM介導的Li₂C₂O₄優先生長機制，其增強了反應動力學和可充電性。

圖1. Li-CO₂電池中傳統和RM介導放電過程的示意圖及電化學性能

總之，該工作通過CO₂和TEM RM的協同作用優化了Li-CO₂電池的化學過程，同時實現了CO₂優先轉化為Li₂C₂O₄。具體來說，可溶性 TEM RM 最初捕獲電解質中的 CO₂?分子，形成 TEM-Li⁺-CO₂?復合物，促進放電過程中的電子轉移。隨后，釋放原始 TEM并定期沉積 Li₂C₂O₄?層。因此，采用 TEM RM 的 Li-CO₂?電池表現出顯著提高的放電電壓，高于 Li₂CO₃?的平衡電位。即使在800 mA g^?1的大電流下，電池的充電電壓也達到3.15 V，僅比100 mA g^?1時的充電電壓高0.06 V。?

此外，在缺乏CO₂的環境中，TEM RM的Li-CO₂電池的輸入和輸出電壓分別達到3.13 V和2.81 V，同時保持50 Ah g^?1的容量。因此，該工作為開發具有高放電平臺的Li-CO₂電池提供了啟發，并為進一步開發和應用可充電CO₂儲能系統提供了可行的指導。

圖2.?Li-CO₂電池的電化學性能

Reversible Carbon Dioxide/Lithium Oxalate Regulation toward Advanced Aprotic Lithium Carbon Dioxide Battery,?Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202400132

原創文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/27/52a23d1bf1/

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