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環(huán)氧乙烷(EO)是一種用途廣泛的商品化學品，目前主要來自于高溫高壓條件下的工業(yè)生產(chǎn)工藝。電催化乙烯環(huán)氧化反應以水為氧源，實現(xiàn)了在環(huán)境條件下對環(huán)氧乙烷的合成，同時氧化還原介質參與的間接介導環(huán)氧化反應抑制了乙烯的過度氧化，在減少碳排放方面顯示巨大的前景。但鹵素在反應過程中形成的強酸性、強腐蝕性環(huán)境以及過高的正電位對催化劑材料的要求變得極為苛刻，開發(fā)活性穩(wěn)定的催化劑以及揭示間接氧化過程的機理成為了新的挑戰(zhàn)。

近日，中國科學院大連化學物理研究所汪國雄研究員和高敦峰研究員團隊提出了一種應用于氯化物介導電催化乙烯環(huán)氧化制EO的單原子釕摻雜KIr₄O₈納米線催化劑。KIrRuO催化劑在0.4 A cm^?2下的EO法拉第效率超過80%，在總電流密度高達1 A cm^?2時的EO法拉第效率超過70%，EO偏電流密度高達0.7 A cm^?2，EO收率高達92.0%。并且與裸KIr₄O₈催化劑相比，穩(wěn)定性顯著提高。

圖1. (a) KIr₄O₈和KIrRuO納米線催化劑的XRD譜圖。KIrRuO納米線催化劑的(b)?SEM圖像，(c)?HRTEM圖像，(d)?EDX元素分布圖和(e)?HADDF-STEM圖像。(f) (e)中標記的原子陣列的線掃描強度分布圖。(g) KIrRuO、KIr₄O₈和IrO₂在Ir L3-edge的傅里葉變換EXAFS光譜。(h)?KIrRuO、Ru?foil和RuO₂在Ru K-edge的傅里葉變換EXAFS光譜。

圖2. (a)?在KIr₄O₈和KIrRuO納米線催化劑上所施加電流密度的EO法拉第效率函數(shù)。(b) KIrRuO納米線催化劑上EO偏電流密度和生成速率。?(c)?不同乙烯流速下KIrRuO納米線催化劑的環(huán)氧乙烷收率。?(d)?在0.2 A cm^?2電流密度下測量的KIrRuO納米線催化劑的穩(wěn)定性。

深入的物理化學表征和密度泛函理論(DFT)計算結果表明，Cl₂為反應過程中的活性氯物種。同時，單個Ru原子的引入通過調節(jié)鄰近Ir位點的電子結構，從而穩(wěn)定了*CH₂CH₂OH中間體，并促進了2-氯乙醇生成過程中活性氯物種Cl₂的形成，實現(xiàn)了更高的活性、選擇性和穩(wěn)定性。

圖3. (a?c)?納米線催化劑在Ar和乙烯飽和的0.1 M KCl + 0.1 M HClO₄電解液中的CV曲線。掃描速率:?20mv s^?1。?(d) KIr₄O₈和KIrRuO納米線催化劑的原位拉曼光譜。?(e?h) KIrRuO?(e,g)和KIr₄O₈_?(f,h)納米線催化劑在乙烯飽和0.1 M KCl中的原位ATR-SEIRS光譜。

圖4. (a) KIr₄O₈的體相結構。?(b) KIr₄O₈(200)晶面面結構示意圖，右圖為表面兩種不同配位環(huán)境的Ir位點。?(c,d)?KI_r4O₈(200) (c)和單原子釕摻雜KIr₄O₈(200) (d)表面乙烯環(huán)氧化反應路徑。?(e?g) *CH₂CH₂OH在KIr₄O₈(200)?(e)，Ru1-KIr₄O₈(200)?(f)和Ru2-KIr₄O₈(200)?(g)表面的差分電荷密度及對應的Bader電荷轉移。

這項工作開發(fā)了一種可應用于電催化乙烯環(huán)氧化反應的單原子摻雜催化劑，并深入研究和理解了單原子摻雜的調變機制及反應機理，為調節(jié)非均相電催化劑中相鄰金屬位點的反應性提供了新的見解。

論文信息：

Boosting Electrocatalytic Ethylene Epoxidation by Single Atom Modulation

文章的第一作者是博士研究生王含羽（實驗）和博士后王碩（計算），通訊作者是高敦峰研究員和汪國雄研究員。

Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202402950

原創(chuàng)文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/27/97f498cae9/

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Angew. Chem. ：單原子調變促進電催化乙烯環(huán)氧化反應

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