電池領域同時實現極快的充電速度和保持電池高能量密度面臨著諸多挑戰。其中，傳統的集流體對電解液不滲透極易阻礙鋰離子的運動，從而限制厚電極的倍率性能。

在此，斯坦福大學崔屹團隊設計出了一種新穎的多孔集流體用于實現電池的高能量密度和極快充電。具體而言，該種多孔設計使得Li⁺同時通過集流體和隔膜，進而將有效Li⁺傳輸距離縮短一半，并將擴散限制的倍率性能提高了四倍且不影響能量密度。

結果顯示，使用該集流體的多層軟包電池展現出276 Wh kg^-1的能量密度，同時分別在4 C（78.3% SOC）、6 C（70.5% SOC）和10 C（54.3% SOC）的倍率下實現了優異的性能。更加重要的是，該種多孔集流體設計與現有的電池制造工藝和其他快速充電策略完美兼容，為下一代電池快充電池設計提供了無限的可能性。

圖1. 具有傳統集流體TCC和多孔集流體PCC多層軟包電池的電化學性能

總之，該工作提出了一種用于高比能和快速充電電池的多孔集流體（PCC）設計，其能夠使Li⁺同時通過PCC和隔膜，在不影響電極厚度的情況下，將有效的Li⁺傳輸路徑長度減少了一半。因此，高比能電池的擴散極限倍率能力增加了兩倍。值得注意的是，該PCC由三層、分層和多孔的聚合物基體組成，兩側都有銅和鋁涂層。

結果表明，多層軟包電池使用該PCC顯著提升了倍率性能及對析鋰的耐受性，提高了鋰離子電池在快速充電下的析鋰可逆性和安全性。與TCC的設計相比，PCC所提供的優勢豐富了商業化電池設計，并對下一代儲能設備的快充性能提升產生廣泛的影響。

圖2. 使用DPS檢測在快速充電過程中發生的析鋰

Quadruple the rate capability of high-energy batteries through a porous current collector design, Nature Energy 2024 DOI: 10.1038/s41560-024-01473-2

2. Nature：配體通道實現超快鋰離子傳導

電動汽車和航空用鋰離子電池(LIBs)要求能量密度高、充電快和工作溫度范圍寬。因此，研究要求電解質需同時具有高離子電導率、低溶劑化能和低熔點，并形成陰離子衍生的無機界面相。

在此，浙江大學范修林、馬里蘭大學王春生和布魯克海文國家實驗室胡恩源等人建立了一套溶劑篩選描述符，用于篩選寬溫域內快速離子動力學的潛在溶劑。具體而言，該工作提出新的參數可以描述鋰離子在液態電解液和固態電解質中的傳輸行為并且提出并驗證了一種“配體通道促進傳輸”機制，其中鋰離子與內外溶劑化鞘層中的小尺寸溶劑相互作用，形成了一個連續的鋰離子傳輸通道，加速鋰離子在電解液中的擴散。與此同時，第一層溶劑化鞘中的小尺寸溶劑也使得陰離子與鋰離子結合，形成陰離子衍生的界面膜。

基于此，作者設計出一種新型電解液[1.3M雙氟磺酰亞胺鋰鹽（LiFSI）/氟乙腈（FAN）]，同時實現寬溫高離子電導率（25°C：40.3 mS/cm,-70°C：11.9 mS/cm）并生成LiF-LixN-rich穩定界面。結果顯示，該電解液使得石墨||NMC811電池在6C高倍率下實現超3000圈的穩定循環，以及1.2 Ah 石墨||NMC811軟包電池在-50°C下可逆充放電超150圈無明顯容量衰減。

圖1. FAN基電解液的性質及離子傳輸機制

總之，該工作利用配體通道促進離子傳輸機制的優勢，設計了一種獨特的電解質（1.3 M LiFSI/FAN），其具有較小的溶劑化鞘以及良好的快速溶解-解溶能力。結果顯示，FAN基電解質具有超高的離子電導率：在 25 °C 時為 40.3 mS cm^-1，在 -70 °C 時為 11.9 mS cm^-1。

此外，其還實現了快速電荷轉移動力學，并促進LiF-LixN-rich SEI的形成，進而實現在超高速充電和超高溫條件下的出色電池性能。實用的 1.2Ah 石墨||NMC811 軟包電池使用 FAN 基電解液可提供 0.73 mAh g^-1 的高可逆容量。在零下 50 °C（零下 65 °C 時為 0.62 Ah）時，電池容量為 0.73 Ah，150 個循環后容量無衰減。因此，該工作機制可推廣到其他金屬離子電池電解質。

圖2. FAN基電解質在極端條件下的電化學性能

Ligand-channel-enabled ultrafast Li-ion conduction, Nature 2024 DOI:10.1038/s41586-024-07045-4

3. Angewandte Chemie International Edition：FSI?通過原位構建實現自修復SEI

鋰金屬負極上的固體電解質相（SEI）在運行過程中往往會破裂并發生重構，從而導致鋰金屬電池衰減加速。值得注意的是，具有自修復特性的 SEI有助于穩定鋰/電解質界面。然而，將修復劑均勻固定在負極上仍是一項具有挑戰性的任務。

在此，江漢大學王德宇團隊利用雙（氟磺酰）亞胺（FSI^–）陰離子的顯著成膜特性和乙烯基的光聚合特性，將離子液體 1-乙烯基-3-甲基咪唑鎓雙（氟磺酰）亞胺（VMI-FSI）與聚環氧乙烷（PEO）交聯，形成了一層由FSI^–基團作為修復劑的自修復膜。當其遇到金屬鋰時，FSI^–基團會化學分解成 LiF 和 Li₃N，從而在鋰金屬表面形成 SEI并修復鋰枝晶裂縫中的 SEI。

此外，從修復膜中交換出的 FSI^– 陰離子通過電化學分解生成無機鹽，從而強化 SEI。基于此，負載量為 16.3 mg cm^-2的鈷酸鋰/ Li電池顯示出 183.0 mAh g^-1 的初始放電容量，并可在 3.0~4.5 V vs Li⁺/Li 的電壓范圍內可穩定運行 500 個循環且保持率達 81.4%。

圖1. 人工SEI的制備原理圖及循環過程中鋰金屬負極的SEI演變

總之，該工作以陽離子聚合物為骨架，以 FSI^– 陰離子為修復劑，開發了一種新型自修復人工 SEI （簡稱 V 膜）。具體而言，V 膜是在鋰負極上通過紫外光聚合 PEO 和 VMI-FSI 單體合成。V 薄膜中聚合物陽離子結合的FSI^–陰離子可與鋰金屬和鋰枝晶發生反應形成豐富的無機化合物（如 LiF 和 Li₃N）。

此外，在循環過程中緩慢釋放的 FSI^–陰離子 可在 V 型膜表面富集，分解成大量無機物，幫助修復破裂的SEI。得益于 V 膜的自修復特性，高正極負載（16.3 mg cm^-2）的Li/鈷酸鋰電池在超過 500 次和 300 次循環中表現出優異的循環性能，在 4.5 V 和 4.6 V vs Li⁺/Li 截止電壓下的容量保持率分別為 81.4% 和 61.4%。因此，該項研究為設計保護鋰金屬負極的自修復薄膜提供了一種新策略。

圖2. 鈷酸鋰/Li全電池的電池性能

Binding FSI^? to Construct a Self-Healing SEI Film for Li-Metal Batteries by In-situ Crosslinking Vinyl Ionic Liquid, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202402456

4. Energy & Environmental Science：界面雙電層H₂O平衡實現高可逆鋅金屬電池

盡管在鋅/電解質界面構建貧水雙電層（EDL）取代初始富水雙電層已被用于實現水系鋅離子電池中高度可逆的鋅負極，但其根本功能機制仍缺乏研究。

在此，中國科學技術大學朱永春團隊構建了一系列從富H₂O到貧H₂O的EDL結構以全面研究其對鋅沉積/剝離過程的影響。該工作首次揭示了由于在剝離過程中Zn²⁺與H₂O的溶劑化受到不良電極-溶劑接觸的阻礙而產生隱藏在貧H₂O EDL后面的死Zn。同時，隨著EDL中H₂O的減少，通過增大Zn成核過電位和減少Zn與H₂O之間的直接接觸，可抑制與富含H₂O EDL相關的枝晶生長和副反應。

基于此，作者提出了富H₂O和貧H₂O的EDL之間權衡概念，以實現穩定的循環。結果顯示，通過1mM天冬氨酸（APM）添加劑構建中等程度的貧H₂O EDL，可實現高度可逆的Zn負極。此外，該電池可實現4500小時以上的長循環壽命以及1050次循環中99.67%的高庫侖效率。

圖1. 作用機制示意圖

總之，該工作通過APM添加劑在Zn/電解質界面構建了一系列從富H₂O到貧H₂O EDL結構，以全面研究其對Zn沉積/剝離的影響。作者發現，EDL 中 H₂O 的減少可增加 Zn 成核過電勢進而抑制鋅枝晶生長。此外，該工作首次報道了富 H₂O 和貧 H₂O EDL 之間權衡的關鍵作用。結果顯示，采用優化電解質的鋅/鋅對稱電池在0.1 mA cm^-2下表現出超過4500小時的超長循環壽命，并實現良好的倍率性能。

此外，在 5 mA cm^-2 的高電流密度，中等程度的貧 H₂O EDL 可實現高度可逆的鋅沉積/剝離，循環次數超過 1050小時，平均 CE 為 99.67%。此外，用CNT/MnO₂和NH₄V₄O₁₀正極組裝的全電池表現出顯著增強的循環穩定性和優異的倍率性能。因此，該項工作為補充 EDL 調節 AZlB 的基本功能機制和設計規則提出了一種新的見解。

圖2. 電池性能

Trade-off between H2O-rich and H2O-poor electric double layer enables highly reversible Zn anodes in aqueous Zn-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00147h

5. Angewandte Chemie International Edition：高能全固態Na-S電池的準固態硫轉化

高能量密度（1274 Wh kg^-1）和高安全性使全固態Na-S電池在儲能系統中具有廣闊的應用前景。然而，不可控的固-液-固多相轉化及其相關的緩慢多硫化物氧化還原動力學對調整實際Na-S電化學的硫形態途徑提出了巨大的挑戰。

在此，安徽大學鹿可團隊提出了一種新的矩陣設計方法，該方法具有獨立的雙催化位點，可以控制電池循環過程中串聯的多硫化物轉化和可逆硫轉化。結果表明，N、P雜原子更有利于催化長鏈多硫化物還原，而PtNi納米晶則在放電過程中操縱Na₂S₄直接到Na₂S的低動力學轉化。

此外，在強耦合 PtNi 和 N、P 共摻雜碳主體上沉積的 Na₂S 具有極高的反應性，并且在電池充電過程中很容易地恢復到 S8且無需鈍化活性物質。基于此，全固態軟封裝Na-S軟包電池在60℃下具有穩定循環且保持876 mAh g_S^-1的高比容量和608 Wh kg_cathode^-1的高能量。

圖1. 結構表征

總之，該工作報道了一種雙功能電催化正極的設計策略和雙向串聯催化效應以促進基于準固態可逆硫轉化機制的先進全固態Na-S電池的發展。具體而言，作者制備了強耦合PtNi合金和N、P共摻雜碳復合材料，并將其作為雙功能電化劑基質，用于調節硫的氧化還原。

研究表明，雜原子摻雜加速了Na₂S_8/6 Na₂S₄還原，同時PtNi納米晶催化Na₂S₄向Na₂S的直接轉化。基于此，所得到的正極顯示出長的循環壽命和超高的能量效率，平均庫侖效率為99.52%。此外，使用S/PtNi-NPC正極的軟包電池提供了700 mAh g^-1的高容量和750Wh kg^-1的能量密度。因此，該工作提出的雙向串聯化機制為充分利用硫的氧化還原作用提供了一種重要的策略。

圖2. 電池性能

Quasi-Solid Sulfur Conversion for Energetic All-Solid-State Na-S Battery, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202402274

6. Energy & Environmental Science：材料-電解質界面相互作用形成富無機SEI用于快充硅基鋰離子電池

高穩定性和高Li⁺導電性的固態電解質界面（SEI）對于具有高能量密度和優異快充能力的硅基鋰離子電池是非常必要的。

在此，華中科技大學孫永明團隊提出通過調節電解質組分和負極表面之間的相互作用來構建穩定的SEI，以實現硅基鋰離子電池的高能量密度和優異快充能力。通過實驗和理論相結合，作者證明了P層可以選擇性地吸附氟碳酸亞乙酯（FEC，一種常見的電解質溶劑），在SiOx顆粒上形成堅固、薄、致密的Li₃P/LiF的混合SEI（其具有高離子電導率）。

此外，具有均勻6nm厚P層的SiOx(SiOx@P) 可提供優異的電化學循環穩定性（1050 mAh g^?1，在1.0 C下1000次循環的容量保持率為83.3%）。特別地，作者組裝的Ah級LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂||SiOx@P軟包電池表現出穩定的循環、高能量密度（在0.2C下為410 Wh kg^-1和780 Wh L^-1）以及卓越的快充能力。

圖1. SiOx@P 和裸 SiOx 電極的電化學性能

總之，該工作發現界面結構在 SEI 的形成和調節高容量硅基負極的電化學性能方面發揮著重要作用。作者通過引入功能性 P 層并與 IHP 中的 FEC 添加劑的特異性吸附作用在 SiOx 表面形成富含 Li₃P/LiF 的 SEI，并在反復充放電過程中提高了機械和電化學穩定性。

因此，與裸 SiOx 相比，SiOx@P 在 CE、倍率能力和循環穩定性方面都有顯著改善。該項工作揭示了利用表面工程定制 SEI 的成分和機械性能的方法，為促進具有快充能力的高能量密度 LIB先進 SEI的設計提供了新的思路。

圖2. 采用不同氧化硅負極的軟包電池性能

Material-electrolyte interfacial interaction enabling the formation of inorganic-rich solid electrolyte interphase for fast-charging Si-based lithium-ion batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00407h

7. ACS Nano：多功能健康監測電子設備的水凝膠電解質用于柔性鋅離子電池

大多數柔性傳感器依賴于復雜的電路設計和外部電源，從而限制了智能電子的集成度和小型化。因此，環境適應性電池的結構設計是制備能夠進行時間分辨、長期信號監測的可穿戴電子產品的基礎。

在此，西北工業大學馬越團隊提出了一種一體策略即利用水凝膠作為離子導電介質用于柔性水系鋅離子電池和可穿戴應變傳感器。具體而言，聚(乙烯醇)水凝膠網絡將納米SiO₂和纖維素納米纖維(簡稱PSC)納入乙二醇/水混合溶劑中，在?20℃下平衡了機械性能(抗拉強度為6 MPa)和離子擴散率。

基于此，Zn∥PSC∥V₂O₅在寬溫度范圍內(- 20 ~ 80℃)具有強大的可循環性。此外，該微器件將鋅離子電池與應變傳感器無縫集成，能夠精確監測人體動態運動時的肌肉反應。

圖1. 自供電應變傳感器裝置設計

總之，該工作建立了一種耐高/低溫的水凝膠，其可在具有應變傳感器和電池模塊集成的可穿戴電子產品中實現長期、時間分辨的信號監測。結合機械增強聚合物網絡（納米 SiO₂ 和 CNF 添加劑）和氫鍵網絡重構，PSC 水凝膠表現出增強的機械性能和 -20 °C 下的高離子電導。

結果顯示，該種可穿戴微器件通過調節 Zn²⁺ 傳輸路徑，將耐極端溫度（?20 至 80 °C）、高面積容量的 Zn∥PSC∥V₂O₅ 電池與應變傳感器無縫集成，解決了動態肌肉運動的監測。此外，借助透射模式原位 X 射線，集成微型器件捕獲了電池運行期間的實時相位演變和同步壓力變化。因此，該項研究不僅展示了一種柔性、機械增強、生物相容性水凝膠作為RAZB 和應變傳感器的離子導電介質，而且還為可穿戴電子產品的小型化和集成設計提供了見解。

圖2. 測量鋅沉積/剝離引起應力變化的微型傳感器裝置示意圖

A Hydrogel Electrolyte toward a Flexible Zinc-Ion Battery and Multifunctional Health Monitoring Electronics, ACS Nano 2024 DOI: 10.1021/acsnano.4c00085

8. Nature Materials：鋰電池聚合物電解質中的納秒溶劑化動力學

溶劑化動力學嚴重影響電荷傳輸。光譜實驗和計算機模擬表明，在水系統中的動力學通常發生在皮秒時間尺度上。然而，在有機電解質的情況下，目前已經報道了從1到幾百皮秒的相互矛盾的數值。

在此，加州大學伯克利分校王睿、Nitash P. Balsara等人提出一種基于準彈性中子散射（QENS）測量聚合物電解質中溶劑化動力學的新方法。結合計算機模擬考慮時，結果表明，鋰離子附近的聚合物鏈段運動的時間尺度約為 1ns，這個時間尺度非常適合 QENS。這是基于溶劑化殼破裂超慢動力學的直接測量。

圖1. QENS獲得的結構因子

總之，該工作結合了 QENS 和 MD 模擬來研究配位 Li⁺ 附近聚合物鏈段的動力學。QENS 測量表明，在無鹽系統中，隨時間變化的均方位移遵循標準 Rouse 模型。然而，隨著鹽濃度的增加，觀察到與Rouse模型的顯著偏差，其特征是Rouse參數下降，然后達到穩定狀態。這些是由于 Li⁺ 通常與多個鏈的片段配位而形成的臨時交聯的特征。

模擬表明，與臨時交聯平臺相關的時間尺度幾乎與溶劑化壽命相同。實驗和模擬均表明，PPM/LiTFSI 中的壽命約為 1ns 量級。因此，可直接測量電解質中溶劑化殼層破裂的超慢動力學。

圖2. 臨時Li⁺交聯存在時的溶劑化動力學

Nanosecond solvation dynamics in a polymer electrolyte for lithium batteries, Nature Materials 2024 DOI: 10.1038/s41563-024-01834-y