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ACS Omega：基于機器學習的NiCoFe氧化物催化劑析氧活性預測

研究背景

催化劑在可再生能源儲存和轉換設備的析氧電化學過程中發揮著關鍵作用。由于析氧反應（OER）反應動力學緩慢，因此OER在實現聚合物電解質膜（PEM）電解和水分離中有一定的影響。貴金屬（Ru和Ir）催化劑表現出高OER活性，然而由于貴金屬的稀缺性和高成本性，所以不能被廣泛應用。過渡金屬氧化物作為非貴金屬基催化劑在OER中開發中起到很大的作用。通常，科學家通過密度泛函理論計算不同化學結構的吸附能，并間接推斷OER活性，但這種方法較為浪費時間。

機器學習（ML）通過將范式從“試錯”轉變為數據驅動的方法來改變材料研究，從而加速新材料的發現。最近，催化劑界已經開始利用ML工具來加速單原子析氧反應的超電勢預測，預測了Ni-Co-Fe-Ce水氧化催化劑，并評估了影響OER活性的鈣鈦礦化學因素。盡管機器學習具有巨大的潛力，但其在過渡金屬氧化物體系中的應用卻明顯不足，例如（Ni-Fe-Co）Ox催化劑。因此，北京科技大學賈寶瑞和秦明禮等人為了解決以上問題，設計一種方法加速設計OER催化劑的方法。

數據來源與描述符的分析

本工作中使用的所有數據都是從Haber已發表研究中收集的。分析了Ni_xCo_yFe_z的氧化物催化劑，其中x、y和z的每種元素的摩爾分數，并且x+y+z=100%。本論文的數據集由496個條目組成，輸入變量主要由不同元素比例的（Ni-Fe-Co）O_x材料組成，輸出變量由飽和1.0M NaOH（aq）中的10 mA/cm²的過電位（OP）的數值組成。因此，總體數據集由三個不同比例的元素（輸入變量）和一個目標OP（輸出變量）組成。

圖文導讀

圖1是通過Python編程語言和統計數據可視化庫Seaborn對整個數據進行的可視化。其中，鎳、鈷和鐵的組成范圍為0到1，平均步數為3.33%原子，包括了可能形成的整個組成空間。隨著Ni、Co和Fe的組成增加，OP呈現先降低后增加的總體趨勢。該方法可以明顯地顯示使金屬氧化物催化劑的OP最小化的最佳組成組合。

圖1. 鎳、鈷、鐵和過電位的原始數據集

其次，物理特征對于OER的過電位也至關重要。從原子水平的角度來看，使用了表1中給出的數據，根據前人經驗可得到九個主要物理特征，包括價電子數、相對原子質量、原子數、非鍵合原子半徑、共價半徑、第一電離能、電子親和力、鮑林標度電負性和最外層d軌道電子數。

表1. 材料物理特性、縮寫、單位和轉換公式

其中，Ni、Co和Fe元素相對應的物理特征是從英國皇家化學學會的交互式周期表數據庫中收集的。為了改變原始化學元素空間，采用成分（Ci）和相關的元素特征，然后用等式1和2的特征轉換函數對每個催化劑樣品進行數值轉換，并作為主要物理特征空間。對于每個催化劑樣品都計算了其物理特征對應的元素含量的加權平均值和物理特征的方差，反映了其化學元素的物理差異。為了消除兩個變量之間的線性相關性，在機器學習之前計算皮爾遜相關系數。物理特征和OP的皮爾遜相關系數熱圖如圖2所示。按照相關系數絕對值大于0.95的特征被認為是高度相關的的原則，篩選出符合標準的輸入值。最后，數據集包含496個條目，包含10個特征（RAM、RA、RC、FIE、EP、DE、δRC、δFIE、δEP和δDE）和1個目標屬性。

圖2. 物理特征和OP的皮爾遜相關系數熱圖

機器學習模型的應用

機器學習算法以物理特征為輸入、以目標屬性OP為輸出的數據驅動的過電位模型。其中，將數據集進行分割，將80%（397個）作為訓練集，剩下20%（99個）作為測試集。然后，使用了十四種機器學習算法進行機器學習。通過對每個機器學習模型的5倍交叉驗證對訓練集進行網格搜索來進行參數調整，并確定了具有最佳平均均方誤差的參數。圖3顯示了不同模型的均方誤差（MSE）和標準偏差。其中RFR的MSE最低，為40.6。

圖3. 不同模型的均方誤差

然后，本文用訓練集上的優化參數重新訓練RFR模型，并分別在20%測試集上評估MSE和平均相對誤差（MRE）的數值。圖4顯示了在訓練和測試期間，基于轉換和選擇的數據集，RFR模型預測的OP和真實的過電位（OP）的對角散點圖。此圖顯示出RFR的表現較好，MRE值為1.20%，MSE值為49.79。

圖4. RFR預測的OP和地面實況的對角散點圖

在訓練的RFR模型的基礎上，圖5中根據10個物理特征的重要性對其進行了排序，從模型精度的角度來看，δFIE比δDE顯示出很大的重要性。

圖5 RFR模型進行物理特征重要性排序

結論展望

本文提出了一種通過機器學習預測（Ni-Fe-Co）Ox催化劑OP的數據驅動方法。構建了與OER催化劑過電位相關的物理特征。其中，隨機森林回歸模型擬合效果最優，平均相對誤差為1.20%。通過第一電離能（FIE）和最外層d軌道電子數（DE）重要性的方差是影響最大的特征，并呈現出與OP線性下降的相關規律。為（Ni-Fe-Co）Ox催化劑的OER活性提供新穎而有前景的物理見解。

文獻信息

Jiang X, Wang Y, Jia B, et al. Prediction of oxygen evolution activity for NiCoFe oxide catalysts via machine learning[J]. ACS omega, 2022.

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