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上交黃興溢AM:動態疏溶劑電解質界面用于長壽命鋰金屬電池!

上交黃興溢AM:動態疏溶劑電解質界面用于長壽命鋰金屬電池!
傳統碳酸鹽電解質中固體電解質界面相(SEI)的異質性、物種多樣性和機械穩定性差導致循環過程中鋰(Li)和電解質的不可逆耗盡,阻礙了鋰金屬電池(LMB)的實際應用。
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在此,上海交通大學黃興溢團隊提出了一種在鋰金屬(Li-PFbTHF(全氟丁基四氫呋喃))表面上的疏溶劑動態液體電解質界面(DLEI),它選擇性地傳輸鹽并誘導鹽衍生的SEI形成。具有富含 C-F 基團的疏溶劑 DLEI 顯著減少了Li、碳酸鹽溶劑和潮濕空氣之間的副反應,形成富含 LiF/Li3PO4 的 SEI。
研究表明,DLEI 有效穩定了鋰金屬和碳酸鹽電解質之間的界面。?具體而言,LiFePO4 ||Li-PFbTHF 電池在 1.0 C 下循環 1000 次后容量保持率為 80.4%,具有優異的倍率容量(5.0 C 時為 108.2 mAh g-1),在 1.0 C 下循環 550 次后容量保持率為 90.2%。此外,252.0 Wh kg-1 的 0.55 Ah 軟包電池可實現穩定的循環。
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圖1. DFT計算
總之,該工作展示了DLEI層可有效地保護LMA免受碳酸鹽電解質和空氣腐蝕,從而構建長循環穩定的LMB。DFT計算和XPS表征揭示了快速Li+運輸和C-F鍵在LEPE/電解質中產生LiF/富Li3PO4的SEI的關鍵作用。結果顯示,穩定的SEI保證Li||Li對稱電池實現了2500小時以上的穩定循環。Li||LFP全電池在1.0和2.0 C下具有超過1000次循環的長循環壽命和優異的倍率性能(5.0 C下為118.2 mAh g-1) )。
此外,在 LEPEV 電解質中, LFP 負載量為 15.6 mg cm-2 的全電池(100 μm Li-PFbTHF,N/P 比為 8)在 1.0 C 下循環 550 次后,容量保持率為 90.2%。因此,該工作為空氣穩定 LMA 的合理優化提供了一種簡便且有前景的方法,可用于高負載、長期穩定循環 LMB 的實際應用。
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圖2. LFP||Li–PFbTHF (100 μm) 的實際電化學性能
Engineering A Dynamic Solvent-phobic Liquid Electrolyte Interphase for Long-life Lithium Metal Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202308799

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