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?南大金鐘、馬晶JACS：三元共晶電解質(zhì)輔助SEI的形成和動態(tài)呼吸效應(yīng)實現(xiàn)高穩(wěn)定性水系鎂離子全電池

水系可充電鎂電池在本質(zhì)安全、經(jīng)濟高效和可持續(xù)的能源儲存方面具有巨大的潛力。然而，它們的可行性受到狹窄的電壓范圍以及電解質(zhì)和電極之間較差的兼容性限制。

在此，南京大學(xué)金鐘、馬晶等人推出了一種創(chuàng)新的三元共晶鎂離子電解質(zhì)。具體而言，其由MgCl₂·6H₂O、乙酰胺和尿素以1:1:7 的摩爾比組成。該配方通過利用Mg²⁺和兩種有機成分之間的競爭性溶劑化效應(yīng)進行了優(yōu)化。基于這種三元共晶電解質(zhì)、摻錳釩酸鈉(Mn-NVO)負極和六氰基鐵酸銅正極的全電池表現(xiàn)出較高的電壓平臺和高倍率性能，并表現(xiàn)出出色的循環(huán)穩(wěn)定性。

非原位表征揭示了Mn-NVO的Mg²⁺存儲機制，涉及Na⁺的初始提取以及隨后的Mg²⁺嵌入/脫嵌。詳細的光譜分析揭示了負極表面關(guān)鍵的固體電解質(zhì)界面形成。此外，固體電解質(zhì)界面表現(xiàn)出動態(tài)吸附/解吸行為，稱為“呼吸效應(yīng)”，大大減輕了電極材料的不良溶解和副反應(yīng)。

圖1. 三元共晶電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)

總之，該工作通過混合MgCl₆·6H₂O、尿素和乙酰胺設(shè)計了三元共晶電解質(zhì)。該電解質(zhì)實現(xiàn)了低水含量，其有助于實現(xiàn)3.5 V的寬電化學(xué)窗口。與1 M MgCl₂水性電解質(zhì)相比，三元共晶電解質(zhì)與Mn-NVO電極具有更好的相容性，呈現(xiàn)出高可逆性。

結(jié)果顯示，在100 mA g^-1時電池的放電容量為191.6 mAh g^-1，500 mA g^-1時其倍率性能高達110.2 mAh g^-1。當(dāng)六氰基鐵酸銅(CuHCF)作為正極時，CuHCF||Mn-NVO全電池在1000 mA g^-1的電流密度下表現(xiàn)出800次循環(huán)的高穩(wěn)定性。一系列表征表明，Mn-NVO電極在第一個充電步驟中經(jīng)歷Na⁺脫出，并在隨后的循環(huán)過程中經(jīng)歷可逆的Mg²⁺嵌入/脫嵌。

此外，XPS圖譜驗證了Mn-NVO電極表面形成了SEI膜，并在循環(huán)過程中表現(xiàn)出動態(tài)呼吸效應(yīng)。因此，該項研究為增強電化學(xué)系統(tǒng)內(nèi)不同組件之間的兼容性提供了寶貴的見解。

圖2. 電池性能

Ternary Eutectic Electrolyte-Assisted Formation and Dynamic Breathing Effect of the Solid-Electrolyte Interphase for High-Stability Aqueous Magnesium-Ion Full Batteries,?Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.4c00227

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