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上交楊軍ACS Energy Letters：硬碳負(fù)極雙功能預(yù)氧化試劑實(shí)現(xiàn)高能鈉離子電池

作為鈉離子電池的基準(zhǔn)負(fù)極材料，硬碳（HC）仍然面臨著初始庫(kù)侖效率不理想和固體電解質(zhì)界面（SEI）不穩(wěn)定等問(wèn)題，從而降低了能量密度和循環(huán)性能。

在此，上海交通大學(xué)楊軍團(tuán)隊(duì)首次展示了烷氧基氫化鋁鈉（RA）作為HC電極雙功能預(yù)鈉化試劑的應(yīng)用。具體而言，作者通過(guò)驅(qū)動(dòng)Na均勻容納到HC電極中同時(shí)誘導(dǎo)鈍化Al₂O₃納米層的形成。結(jié)果顯示，HC負(fù)極表面電解質(zhì)的分解和活性Na的消耗大大減輕導(dǎo)致Na₃V₂(PO₄)₃||HC全電池具有更高的能量密度和循環(huán)可逆性。此外，鈍化Al₂O₃納米層的原位表面修飾也降低了預(yù)沉淀HC對(duì)空氣的敏感性。

圖1. RA-HC的結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作將還原性烷氧基鋁氫化物鈉型復(fù)合物（RA）首次用作HC負(fù)極的新型化學(xué)預(yù)沉降劑。研究顯示，作為一種雙功能預(yù)鈉化試劑，RA不僅能起到Na補(bǔ)償作用，還能在HC上形成鈍化的Al₂O₃納米層，以防止電解質(zhì)分解。與電解質(zhì)電化學(xué)還原產(chǎn)生的傳統(tǒng)SEI層相比，容納的鈉降低了RA-HC電極的電勢(shì)，并導(dǎo)致在接觸電解質(zhì)后形成更薄且更致密的SEI層。

因此，初始充電過(guò)程中不可逆的鈉吸收被顯著抑制，從而使碳酸酯基電解質(zhì)的ICE高達(dá)94.6%，并提高了容量和循環(huán)穩(wěn)定性。RA處理后，全電池的ICE從69.4%增加到91.8%，初始容量從75.3 mAh g_NVP^?1提高到103.5 mAh g_NVP^?1。在1C下循環(huán)200次后，NVP||RA-HC全電池的容量保持率達(dá)到78.5%，而NVP||HC的容量保持率為65.6%。因此，該項(xiàng)研究推動(dòng)了具有更高能量密度的長(zhǎng)壽命鈉離子電池的開(kāi)發(fā)。

圖2. 電池性能

A Bifuctional Presodiation Reagent for Hard Carbon Anodes Enhancing Performance of Sodium-Ion Batteries,?ACS Energy Letters?2024 DOI: 10.1021/acsenergylett.4c00314

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