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華盛頓大學(xué)NML：弱極化有機(jī)陽離子改性水合釩氧化物用于高能水系鋅離子電池

釩氧化物（例：V₂O₅·nH₂O (VOH)）由于其可調(diào)節(jié)的層狀結(jié)構(gòu)、獨(dú)特的電子特性和高理論容量成為水系鋅離子電池有前途的正極候選材料。然而，釩溶解、Zn²⁺擴(kuò)散動力學(xué)緩慢和工作電壓低等挑戰(zhàn)阻礙了它們的發(fā)展。

在此，華盛頓大學(xué)曹國忠團(tuán)隊(duì)提出了一種新型氧化釩（[C₆H₆N(CH₃)₃]_1.08V₈O_20·0.06H₂O，TMPA-VOH）正極。其中，弱極化有機(jī)陽離子的摻入利用了離子預(yù)插層和分子預(yù)插層效應(yīng)，導(dǎo)致相變和形貌轉(zhuǎn)變、層間距離擴(kuò)大以及弱鍵合的層間水被擠出，進(jìn)而V⁴⁺含量大幅增加。

上述協(xié)同作用減少了Zn²⁺和 V-O 晶格之間的靜電相互作用，增強(qiáng)了循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和反應(yīng)動力學(xué)。因此，TMPA-VOH實(shí)現(xiàn)了高的開路電壓和工作電壓，表現(xiàn)出較大的比容量（0.1 A g^–1?時(shí)為 451 mAh g^–1）、出色的倍率性能以及循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. Zn//TMPA-VOH和Zn//VOH電池的電化學(xué)性能

總之，該工作利用弱極化有機(jī)陽離子（TMPA⁺）作新型預(yù)插層物質(zhì)調(diào)節(jié)氧化釩結(jié)構(gòu)。由此產(chǎn)生的 [C₆H₆N(CH₃)₃]_1.08V₈O_20·0.06H₂O (TMPA-VOH) 表現(xiàn)出增強(qiáng)的電子和離子傳輸。具體而言：(1) 擴(kuò)大的層間距加速了 Zn²⁺?擴(kuò)散并減少了遷移能壘；(2)預(yù)插入的低極性有機(jī)陽離子最大限度地減少了循環(huán)過程中結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和離子擴(kuò)散率的下降；(3)低價(jià)態(tài)V⁴⁺數(shù)量的增加為電子傳導(dǎo)提供了更多的不成對電子；(4)由薄納米帶構(gòu)成的多孔花狀形態(tài)縮短了離子擴(kuò)散路徑。

因此，將其用作水性 ZIB 中的正極時(shí)，TMPA-VOH 表現(xiàn)出增強(qiáng)的電容行為、減少的電池極化，并實(shí)現(xiàn) 1.58 V 的高開路電壓、451 mAh g^–1?的比容量、高倍率容量（8 A g^–1?時(shí)為294 mAh g^–1）以及長期循環(huán)穩(wěn)定性。此外，該工作為新型釩氧化物的開發(fā)提供了新的方向。

圖2. Zn//TMPA-VOH的儲能機(jī)理

Weakly Polarized Organic Cation-Modified Hydrated Vanadium Oxides for High-Energy Efficiency Aqueous Zinc-Ion Batteries,?Nano-Micro Letters?2024 DOI: 10.1007/s40820-024-01339-y

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華盛頓大學(xué)NML：弱極化有機(jī)陽離子改性水合釩氧化物用于高能水系鋅離子電池

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