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在金屬鋅負極上形成可靠的固體電解質相（SEI）對于穩定的鋅基水系電池至關重要。然而，不相容的鋅離子還原過程（即同時吸附（捕獲）和去溶劑化（排斥）Zn²⁺(H₂O)₆）給 SEI 的設計帶來了動力學和穩定性方面的挑戰。

在此，復旦大學趙東元、晁棟梁等人展示了一種串聯化學策略，可以在內亥姆霍茲層解除并加速 Zn²⁺?團簇的吸附和去溶劑化過程。具體而言，電化學組裝的介孔 SiO₂?中間層具有串聯的親水 -OH 和疏水 -F 基團，可作為 Janus 介孔加速器，促進快速穩定的 Zn²⁺?還原反應。

結合原位電化學測試、分子動力學模擬等分析發現，-OH 基團能捕捉到塊狀電解質中的 Zn²⁺?團簇，然后 -F 基團能擊退溶劑化鞘中配位的 H₂O 分子，從而實現串聯離子還原過程。結果顯示，在 4 mA cm^-2?和 10 mA cm^-2?的高電流密度下，由此產生的對稱電池分別可實現 8000 小時和 2000 小時的可逆循環。

圖1. 作用機制

總之，該工作提出了一種串聯化學策略，通過促進 Zn^2+?團簇在 Janus 介孔通道中的解耦進而加速其吸附和去溶劑化過程。通過合理地結合原位技術和 MD 模擬，作者證明了 Janus 介孔界面可以捕獲 Zn²⁺?離子，調節配位的 H₂O 分子，將溶解度從大量電解質中的 Zn²⁺(H₂O)_5.97(SO₄^2-)_0.03?轉化為 Zn²⁺(H₂O)_5.04。

因此，對稱電池和 Zn//VO_2?及 Zn//I₂?全電池性能顯示，Janus 介孔相能夠實現鋅沉積的快速動力學和相應的長期循環壽命。該種串聯化學策略可為各種金屬負極的界面設計開辟新的途徑，為下一代高安全、可靠的電池技術鋪平道路。

圖2. 溶劑化結構和介孔加速器的 MD 模擬

Tandem Chemistry with Janus Mesopores Accelerator for Efficient Aqueous Batteries,?Journal of the American Chemical Society 2024 DOI: 10.1021/jacs.3c14019

原創文章，作者：Jenny（小琦），如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/03/28/a1bdf51a25/

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?復旦JACS：串聯化學與 Janus 介孔加速劑用于高效水系電池

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