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【DFT+實驗】Nature子刊：FeCo/CeO2?xNx復合電極作為穩定的OER催化劑

開發具有析氧反應（OER）活性的非貴金屬電催化劑，是實現電化學水分解法大規模制氫的關鍵。

基于此，吉林大學蔣青教授和郎興友教授（共同通訊作者）等人報道了一種由交替的納米多孔雙金屬鐵鈷合金/氫氧化物和氮化氧化鈰（FeCo/CeO_2-xN_x）異質膜組成的自支撐層狀復合電極作為堿性OER的高效電催化劑。

納米孔FeCo/CeO_2-xN_x復合電極在1 M KOH中表現出優異的OER電催化性能，具有約33 mV dec^?1的超低Tafel斜率。在過電位低至360 mV時，電流密度可達到3900 mA cm^?2，并在約1900 mA cm^?2可穩定保持1000 h。

通過DFT計算，作者發現納米多孔FeCo/CeO_2-xN_x復合電極中CoFeOOH與CeO_2-xN_x有協同作用。Bader電荷分析闡明了加入N后電子結構的變化，CoFeOOH/CeO_2-xN_x中CeO_2-xN_x向CoFeOOH的電子轉移多于CoFeOOH/CeO₂中CeO₂向CoFeOOH的電子轉移。CoFeOOH/CeO_2-xN_x中的Co原子電荷較低，為+1.18 |e|，而CoFeOOH/CeO₂中的Co原子電荷為+1.24 |e|，裸CoFeOOH中的Co原子電荷為+1.45 |e|。

假設中間體在電活性Co原子上的吸附首先是OH^?離子的吸附，然后依次脫質子生成*O，O-O鍵生成*OOH，解吸生成氧氣，在堿性OER過程中，U=1.23 V下CoFeOOH/CeO_2-xN_x、CoFeOOH/CeO₂和裸CoFeOOH上中間體和生成物的吉布斯自由能分布（?G）。

在CoFeOOH/CeO_2-xN_x介導下，OER的速率決定步驟（RDS）為*O中間體與另一個OH^?反應形成O-O鍵，其中?G_RDS低至~0.44 eV。具有最低能壘的CoFeOOH/CeO_2-xN_x界面作為電活性位點，極大地促進OER動力學。

Lamella-heterostructured nanoporous bimetallic iron-cobalt alloy/oxyhydroxide and cerium oxynitride electrodes as stable catalysts for oxygen evolution. Nat. Commun., 2023.

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