金屬鋰具有極高的理論比容量(3860 mAh/g,相當于商業化鋰電池石墨負極的十倍)和極低的電化學反應電位,是一種極具前景的新一代儲能電池(鋰硫、鋰空、固態金屬電池等)負極材料。然而,以金屬鋰作為負極存在相互牽制的挑戰,包括充放電過程中的鋰枝晶生長、固態電解質界面膜不穩定性及伴隨的巨大體積變化等,不僅降低電池效率、縮短使用壽命,還帶來不可忽視的安全隱患,長期制約其實際應用。在此,阿德萊德大學郭再萍、毛建鋒,上海理工大學鄭時有、夏水鑫等人報告了一種新型策略,即通過高度親鋰的In2O3修飾多孔支架來強化界面層并同時提供高效活性位點以穩定金屬鋰。原位制備的快速離子傳輸 Li2O界面與高效的Li13In3?成核誘導相結合,可實現均勻的鋰成核/生長和較高的鋰利用效率。因此,所獲得的改性鋰金屬具有高庫侖效率、超高倍率性能(5 mA cm-2)和超長壽命循環耐久性(7975 次)。此外,已建立的鋰鐵氧電池在 1 C 下可長期循環 600 次以上,衰減率極低,約為 0.017%/次。具有約 3.89 mAh cm-2?超高等容量的軟包鈷酸鋰電池也表現出了超長的循環性能,即使在負極與正極容量(N/P)比約為 1.7,電解液貧化約為 4.9 g Ah-1?的循環條件下,其仍能保持極佳的容量。圖1. 不同鋰沉積下的表面及斷面SEM總之,該工作證明使用In2O3修飾支架通過相間調節與成核誘導相協調實現了高度穩定的鋰金屬負極。結果顯示,即使在鋰金屬有限的惡劣條件下,具有商業正極的Li|LFP全電池表現出超過300次循環的顯著延長的循環壽命。此外,Li|LCO軟包電池具有約1000mAh的超高面積容量。即使在有限的鋰金屬(N/P = 約1.7)和貧電解液(約4.9 g Ah?1)的極端惡劣條件下,其軟包電池仍實現了顯著延長的循環性能和高容量保持率。因此,該項工作闡明了相間調節和成核誘導協同作用的重要性,同時為鋰金屬的實用性鋪平道路。圖2. 全電池與各種正極耦合的電化學性能A Highly Stable Practical Li Metal Anode via Interphase Regulation and Nucleation Induction,?Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304407