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【DFT+實驗】ACS Catalysis：選擇性100%！Cu1.95S@CuS助力CO2光還原

異質結構建和缺陷工程被認為是改善光生載流子轉移和提高光催化性能的一種策略。

基于此，三峽大學葉立群教授（通訊作者）等人報道了將缺陷工程與異質結相結合，以提高Cu_1.95S@CuS的CO₂光還原活性。Cu_1.95S@CuS減少了光生電荷載流子復合，促進了CuS向Cu_1.95S表面Cu空位的定向載流子轉移，從而增強了CO₂的活化和CO₂向CO的光還原活性，產物選擇性為100%。

通過DFT計算，作者研究了Cu_1.95S@CuS的電荷定向轉移。從電子功函數可看出，CuS的WF值最小（3.95 eV），而Cu₂S-Cu的WF值為5.18 eV，表明CuS的光生電子轉移勢壘更低，通過電荷密度確定了Cu_1.95S@CuS異質結的電子轉移方向。

在Cu_1.95S@CuS表面Cu空位附近富集了一定數量的電子，表明Cu_1.95S@CuS表面Cu空位是電子陷阱。同時，Cu空位的局域電子密度高于表面Cu原子的局域電子密度。

作者利用穩態PL研究了CuS、Cu_1.95S和Cu_1.95S@CuS的電荷分離效率。在穩態PL中，Cu_1.95S@CuS的峰值比CuS和Cu_1.95S的峰值更強烈。時間分辨PL光譜結果表明，CuS、Cu_1.95S和Cu_1.95S@CuS都具有單一的壽命分量，它們是光生電子-空穴對的直接重組。

PL測試結果表明，Cu_1.95S@CuS的表面Cu空位和異質結界面可以有效地提高電荷分離效率。總之，CuS比Cu_1.95S更容易泵出光生電子，而從CuS泵出的激發自由電子更容易與空穴重新結合。

CO₂ Photoreduction Catalyzed by Cu-Deficient Cu_1.95S@CuS: Enhanced Performance via Boosted Directional Interfacial Charge Transfer. ACS Catal., 2023.

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