質子交換膜燃料電池（proton-exchange membrane fuel cells, PEMFCs）大規模應用的一個關鍵性技術障礙是開發高活性和耐用的鉑（Pt）基催化劑，以加速緩慢的氧還原反應（ORR）動力學。雖然氧結合能?EO經常被用作預測活性的理論描述符，但是沒有已知的預測耐久性的描述符。基于此，美國加州大學洛杉磯分校黃昱教授、美國東北大學Qingying Jia、意大利國家研究委員會Alessandro Fortunelli和美國加州理工學院William A. Goddard III（共同通訊作者）等人報道了一個二元實驗描述符（binary experimental descriptor, BED），該描述符基于擴展X射線吸收精細結構（XANES）中的平均Pt-Pt鍵長計算的應變和不對稱性Pt合金的Pt L3 X射線吸收近邊緣結構（XANES）光譜中的因子（asymmetry factor, AF），并將二元實驗描述符與計算的催化劑表面能?EO直接關聯起來。研究表明，BED可用于準確反映計算出的Pt合金催化劑表面的氧結合能?EO，從而建立了可用于綜合預測活性和穩定性的實驗Sabatier圖Pt合金ORR催化劑。此外，基于已建立的Sabatier圖，作者展示了PtNiCo催化劑的設計，在0.9 V vs. RHE時該催化劑同時提供10.7±1.4 mA cm-2的比活性（SA）、質量活性（MA）為7.1±1.0 A mgPt-1和異常高的穩定性。在經過20000次加速降解測試（ADT）循環后，電化學活性表面積（ECSA）僅損失8%和MA損失了12%，填補了設計用于ORR催化劑的空白。
具體而言，sd-Pt84Ni12Co4在0.9 V vs. RHE時顯示出的SA為10.7±1.4 mA cm-2和MA為7.1±1.0 A mgPt-1，分別是Pt/C的28.9倍和28.4倍。此外，sd-Pt84Ni12Co4表現出出色的穩定性，在20000次ADT循環后僅損失8%的ECSA、5%的SA和12%的MA，優于sd-Pt85Ni15的值，而sd-Pt84Ni12Co4的組成和凹形形態基本保持不變。
圖3. 具有高活性和穩定性的sd-PtNiCo催化劑
文獻信息
Experimental Sabatier plot for predictive design of active and stable Pt-alloy oxygen reduction reaction catalysts. Nature Catalysis, 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00797-0.
