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?石大Nature子刊：內(nèi)位點(diǎn)結(jié)構(gòu)異質(zhì)性起大作用，顯著促進(jìn)Fe單原子催化ORR

燃料電池和金屬-空氣電池具有能量密度高、成本低、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)，是下一代能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存系統(tǒng)的理想候選者。然而，這種先進(jìn)的能量轉(zhuǎn)換結(jié)構(gòu)的發(fā)展受到緩慢的氧還原反應(yīng)(ORR)動(dòng)力學(xué)和貴金屬空氣陰極催化劑的高成本的阻礙。具有高原子利用率和可調(diào)活性中心的單原子催化劑(SACs)的出現(xiàn)引起了人們的關(guān)注。由于ORR發(fā)生在三相界面，電催化劑的幾何結(jié)構(gòu)也將極大地影響電子和質(zhì)量傳輸。

一般認(rèn)為，介孔結(jié)構(gòu)保證了快速的質(zhì)量傳遞，而微孔結(jié)構(gòu)促進(jìn)了電子的快速關(guān)閉，有助于在ORR過(guò)程中抵抗水的入侵。因此，具有分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)的SACs被認(rèn)為是一種有效的ORR幾何構(gòu)型。雖然已經(jīng)開(kāi)展了一些研究來(lái)構(gòu)建具有分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)的高效SACs，但很少有工作建立單個(gè)效能與結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系。

近日，中國(guó)石油大學(xué)(華東)潘原和柳云騏等構(gòu)建了Fe原子位于微孔和介孔邊緣的多級(jí)孔Fe單原子催化劑(Fe SAs-HP)，并確定了內(nèi)位點(diǎn)結(jié)構(gòu)異質(zhì)性誘導(dǎo)效應(yīng)在優(yōu)化催化性能中的關(guān)鍵作用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，多級(jí)多孔Fe SAs-HP表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，半波電位(E_1/2)為0.94 V；并且其在堿性和酸性介質(zhì)中經(jīng)歷30000次ADT循環(huán)后仍保持良好的活性，表明其具有卓越的耐久性和耐酸能力。此外，F(xiàn)e-SAs-HP的質(zhì)量活性(4.14.104 A g_Fe^?1)和周轉(zhuǎn)頻率(5.99 e^?1 s^?1 site^?1)均遠(yuǎn)高于單一孔徑的Fe-SACs。

結(jié)合密度泛函理論(DFT)和從頭算分子動(dòng)力學(xué)(AIMD)，揭示了位點(diǎn)間結(jié)構(gòu)異質(zhì)性誘導(dǎo)效應(yīng)，介孔邊緣的Fe-N₄位點(diǎn)由于相鄰微孔Fe位點(diǎn)的電子調(diào)制而表現(xiàn)為真正的活性位點(diǎn)。

原位ATR-SEIRAS、原位拉曼光譜和operatingando XAS研究了活性多孔Fe-N₄位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)ORR反應(yīng)機(jī)理，發(fā)現(xiàn)活性多孔Fe-N₄位點(diǎn)在堿性介質(zhì)中通過(guò)斷裂Fe-N鍵從而降低反應(yīng)勢(shì)壘的動(dòng)態(tài)演化過(guò)程此外，相鄰對(duì)結(jié)構(gòu)異質(zhì)性Fe位點(diǎn)之間的強(qiáng)相互作用也有助于Fe原子的穩(wěn)定化，避免了活性Fe原子的聚集和遷移。綜上，該項(xiàng)研究證明了通過(guò)孔結(jié)構(gòu)工程手段合理優(yōu)化SACs的合理性，為深入理解多孔單Fe位點(diǎn)動(dòng)態(tài)ORR機(jī)理提供了依據(jù)，有助于SACs在實(shí)際應(yīng)用中的推廣。

Inter-site structural heterogeneity induction of single atom Fe catalysts for robust oxygen reduction. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46389-3

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