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李春忠/江宏亮JACS: 表面活性劑修飾電極表面，破壞界面氫鍵網絡以促進H2O2電合成

在以往的研究中，碳材料常被用作堿性電解質中氧還原反應(ORR)的催化劑。在堿性電解質中以水為質子源進行的ORR反應，H₂O₂選擇性很容易受到電極-電解質界面的質子偶合電子轉移反應(PCET)過程的影響。由于在高電位下發生過快的質子從體相到界面的轉移，碳催化劑的H₂O₂選擇性在高電位下明顯下降。

因此，合理調節電極-電解質界面，特別實現協同電位依賴的質子轉移，對于獲得高選擇性的H₂O₂電合成是必不可少的。對于水電解質中的電催化，電極-電解質界面具有以水為主的界面氫鍵網絡作為傳遞質子到電極表面的途徑。界面氫鍵網絡對界面質子轉移過程有重要影響。然而，目前仍然缺乏從界面氫鍵網絡的角度對ORR質子轉移過程的分子水平理解和相應的調控策略。

近日，華東理工大學李春忠和江宏亮等使用一系列季銨鹽陽離子表面活性劑作為電解質添加劑來調節商業碳黑(CB)催化劑在堿性電解質中的ORR選擇性。具體而言，研究人員利用TMAB、BTAB、OTAB、DTAB及CTAB對CB進行了修飾。結果顯示，加入微量表面活性劑(0.2 mM)后，H₂O₂的選擇性大大提高。

其中，DTAB (0.2 mM)修飾的CB的H₂O₂選擇性和產率分別為91%和995.1 mmol g_cat^?1 h^?1；并且在0.2 V_RHE下連續運行30小時，H₂O₂選擇始終保持在90%左右。

結合原位光譜、電化學阻抗和分子動力學模擬，研究人員提出表面活性劑調制的電極-電解質界面促進H₂O₂電合成的機理：在堿性條件下，水分子作為質子源，通過水分子之間建立的氫鍵網絡促進質子轉移；隨著電位的增加，水分子在界面處明顯富集，增強了界面氫鍵網絡，加速了質子轉移，促進四電子ORR途徑。

當疏水性季銨鹽陽離子表面活性劑被引入到電解質中，這些表面活性劑在特定的電位(<0.35 V_RHE)下吸附在電極表面，形成穩定的疏水界面，有效地破壞了界面氫鍵網絡，阻礙了質子轉移，限制了反應界面的質子供應，驅使ORR遵循質子參與較少的雙電子途徑；另一方面，質子供應不足導致OH^?離子積累，引起局部pH值的升高，有助于提高兩電子ORR的選擇性。

Mechanistic insights into surfactant-modulated electrode–electrolyte interface for steering H₂O₂ electrosynthesis. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c13660

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