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【DFT+實驗】Angew.：用于在中性介質中高效電合成H2O2的亞穩態六方相SnO2納米帶

電化學雙電子氧還原反應（2e^– ORR）生成過氧化氫（H₂O₂）是一種很有前途的替代高能蒽醌工藝的方法，然而，在設計符合應用標準的2e^– ORR催化劑方面仍然存在挑戰。

基于此，蘇州大學康振輝教授，邵名望教授，邵琪副研究員，楊昊，廖凡（共同通訊作者）等人報道了一種采用微波輔助機械化學-熱方法合成了邊緣結構裸露的六方相SnO₂ (h-SnO₂)納米帶。在0.1M Na₂SO₄電解液中，h-SnO₂催化劑對H₂O₂的選擇性高達99.99%。此外，當用作流動池裝置的催化劑時，其產率高達3885.26 mmol g^-1 h^-1。

本文使用密度泛函理論（DFT）進一步模擬了2e^– ORR的反應路徑，探討了活性和選擇性的來源。2e^– ORR的兩個反應步驟是O₂*→OH*→HOOH*。

首先，O₂(g)被吸附在催化劑表面形成O₂*，隨后通過氧質子耦合電子轉移（PCET）還原為OOH*，然后OOH*被進一步還原以產生H₂O₂。

本文計算了在標準條件下（U=0 V）生成H₂O₂的反應能，h-SnO₂ (1-210)、Rutile-SnO₂ (110)和純Sn (100)的?G_OOH*分別為-1.8、-2.1和-3.1 eV。

此外，生成HOOH*的自由能差存在顯著差異，從h-SnO₂ (1-210)上的-0.2 eV增加到Sn (100)上的+0.1 eV和Rutile-SnO₂ (110)上的+0.4 eV。上述結果表明，h-SnO₂ (1-210)催化劑對2e^– ORR具有更高的活性和選擇性。

Metastable Hexagonal Phase SnO₂ Nanoribbons with Active Edge Sites for Efficient Hydrogen Peroxide Electrosynthesis in Neutral Media. Angew. Chem. Int. Ed., 2023.

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