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研究背景

金(Au)是一種具有高耐腐蝕性和優異的導電性和導熱性的貴金屬，廣泛應用于電子、通信、航空航天、化工、醫療和其他高科技行業。金在現代微電子學中起著重要的作用。事實上，據估計，電子垃圾中的金含量比世界上主要金礦中的金含量高出80倍。與此同時，由于電子產品更新換代的步伐加快，到2030年，全球電子垃圾的數量將繼續以平均每年4%的速度增長，達到7400萬噸。因此，從電子垃圾中提取貴金屬對資源回收和環境保護至關重要。

傳統工業上使用氰化物和王水方法從電子廢物中回收貴金屬。這兩種方法分別涉及有毒氰化物和強酸，容易對環境造成二次污染。非貴金屬也可以溶解，這不僅消耗大量高污染試劑，而且還需要下游進一步分離純化。最近的研究已將重點轉向后續的分離和純化，如吸附還原法、萃取法、離子交換法、電沉積法等方法。然而，由于后續需要分離，這些方法增加了成本，并且不能解決與在前期溶解過程中使用王水或氰化物相關的污染問題。因此，選擇性溶出回收方法可以大大提高整體效率，減少溶劑損失，避免后續分離。

成果簡介

世界各地報廢電子產品的迅速積累對環境造成了災難性的影響，因為這些原本有價值的資源中的大部分都被填埋了。電子廢棄物含有大量的貴金屬，以金(Au)為例，遠遠超過天然礦物中的貴金屬。從電子垃圾中回收這些金屬提供了一條潛在的可持續途徑，但目前的回收途徑還不能完成這項任務。近日，上海師范大學卞振鋒教授課題組報道了一種光催化過程，允許從不同形式的電子垃圾中選擇性、高效和可大規模地提取金。溶解時間不超過12 h，進一步還原浸出液可得到純度高達99.0%的金。在大規模的環境下，作者的系統可以處理10公斤的電子垃圾，并回收8.82克的金。通過將貴金屬回收推進到更接近實際實施的水平，這項工作將有助于電子產品更可持續的未來。這項工作以“Scalable and selective gold recovery from end-of-life electronics”為題發表在國際頂級期刊《Nature Chemical Engineering》上。祝賀！

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圖文導讀

圖1 CPU的元素分析

圖2 光催化選擇性溶解CPU板上的Au

在本文中，作者提出了一種利用光催化過程選擇性溶解金的實用策略。作者的方法無需任何預處理，使用含有少量NaOH、TiO₂光催化劑和陽光的乙腈水溶液，可以將不同形式的電子垃圾(如中央處理器(CPU)和記憶棒)中的Au 100%溶解。通過控制pH值(>7)，實現了對其他非貴金屬超過99%的選擇性浸出，形成了有利于Au的氧化環境。此外，作者已經擴大了回收過程，以處理10公斤的電子垃圾，產生高純度的金金屬(>99%)。這項工作為貴金屬回收提供了一個潛在的可持續和低成本的選擇。

作者首先分析了CPU中的元素組成，CPU包含多種金屬，金位于外表面，鎳分布在地下，其他金屬(銅、錫、鐵和鋅)包裹在中心。作者用王水法測定了CPU中各種元素的含量，包括Au (0.4 wt%)、Cu (83.0 wt%)、Sn (8.4 wt%)、Ni (6.2 wt%)、Fe (1.7 wt%)和Zn (0.2 wt%)。隨后，作者采用MeCN水溶液、氫氧化鈉(NaOH)、TiO₂光催化劑和光處理整個CPU的光催化工藝(圖2a)。如圖2b所示，反應12h后，肉眼觀察引腳表面的金黃色完全消失;通過EDS測量，Ni占CPU引腳表面元素的99.7%(圖2c)。浸出液中Au的含量與用電感耦合等離子體(ICP)測定的7.0 mg王水處理的結果一致，表明CPU上的Au完全溶解。

如圖2d所示，該溶劑對CPU引腳中Au的浸出選擇性高達99.00%，對Cu、Sn、Ni、Fe和Zn的浸出選擇性分別為0.52%、0.12%、0.33%、0.00%和0.02%。金的高浸出選擇性消除了下游分離過程;濃縮滲濾液所得產物直接還原得到金。回收金的X射線衍射(XRD)與金標準卡的x射線衍射(XRD)相對應。掃描電鏡(SEM)元素分析圖進一步顯示，金的純度高達99.0%(圖2e)。這里需要強調的是，考慮到電子垃圾中銅的豐度，抑制銅等非貴金屬的浸出具有重要意義。

圖3 回收方法的選擇性

圖4 提出了在MeCN – H2O溶液中光催化回收Au的機理

圖5 回收方法適用性更廣，可大規模利用

此外，通用性是該技術大規模應用的現實前提。因此，作者隨機選取了多種電子垃圾來驗證溶出法的普遍性。照片和溶解數據表明，光催化MeCN-H₂O體系可以對多種電子垃圾實現Au的選擇性溶解，為該技術的大規模應用提供了實踐基礎(圖5a-i)。然而，電子垃圾的間歇批處理不足以跟上電子設備報廢處理的速度。為了提高回收金的生產效率和降低成本，作者擴大了采用半連續處理方法從電子廢物中提純和分離金的工藝。如圖5j、k所示，該設備允許半連續反應，包括溶解反應單元、分離反應單元和結晶反應單元。作者使用該設備處理10 kg電子垃圾，滲濾液蒸發冷凝得到的溶劑可返回原料池循環利用，溶質可通過硼氫化鈉溶液(NaBH₄)還原，得到8.82 g高純金。光催化溶解技術與設備的結合成功地實現了相對大規模的從電子垃圾中選擇性回收金，凸顯了該技術的工業應用潛力。

總結展望

綜上所述，作者報告了從電子垃圾中回收貴金屬的選擇性和可持續戰略。通過控制MeCN-H₂O體系的pH值，作者在復雜成分的電子垃圾中實現了100%的Au溶解和高達99.0%的Au選擇性。通過原位表征技術和理論計算證實，調節pH可促進˙OH生成更多的˙CN，使Au的溶解速率提高7倍。此外，pH值的調整導致非貴金屬形成附著在其表面的氫氧化物膜，抑制了它們的浸出。特別是，溶劑和催化劑可以循環使用，無需后續分離過程。

鑒于此，作者設計了集溶解、過濾、溶劑回收于一體的生產設備，可處理10公斤的電子垃圾。與傳統工藝相比，每處理1公斤電子垃圾可節省95.9%的溶劑成本和94.3%的用水量。此外，Biwer-Heinzle環境評價方法證明了該方法潛在的積極環境影響。這項工作為從電子垃圾中回收貴金屬提供了一種具有潛在成本效益的方法，具有大規模應用的潛力，并促進了貴金屬回收行業的可持續性。

文獻信息

Scalable and selective gold recovery from end-of-life electronics. (Nat. Chem. Eng. 2024, DOI: 10.1038/s44286-023-00026-w)

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