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?華師ACS Nano：Pt-Ru二聚化位點協同作用立大功，有效促進光催化CO2還原和H2析出

開發利用太陽能驅動的分解水和CO₂還原的技術有助于解決日益增長的能源需求和環境污染問題。大多數光催化劑的光催化活性受到高的CO₂分解能(750 kJ mol^?1)的嚴重限制。同時，目前的光催化系統存在選擇性有限、太陽能-化學能的轉換效率低、光生載流子分離效率低等問題。

因此，開發具有高效選擇性和電荷分離功能的光催化劑是提高光化學活性的必要途徑。雙原子催化劑(DACs)具有與單原子相當的優良性能，并且利用相鄰兩個原子金屬物種實現功能互補和協同效應，因此預測其可實現高CO₂還原反應和HER反應性能。

近日，華東師范大學姚葉鋒和王雪璐等采用熱聚合方法，成功地合成了一種負載在g-C₃N₄上的Pt和Ru雙原子光催化劑(PtRu/g-C₃N₄)。具體而言，研究人員利用Pt和Ru單原子隨機錨定在g-C₃N₄表面，產生部分Pt-Ru二聚體。與Pt_SAs/g-C₃N₄和Ru_SAs/g-C₃N₄相比，含有Pt-Ru二聚體的PtRu/g-C₃N₄催化劑表現出優異的光催化性能：對于CO₂RR反應，PtRu/g-C₃N₄的CO產率高達2304 μmol g^?1 h^?1，是Pt_SAs/g-C₃N₄催化劑(88.45 μmol g^?1 h^?1)的26倍；在HER反應過程中，PtRu/g-C₃N₄的H₂產率為439.57 μmol g^?1 h^?1，分別是Pt_SAs/g-C₃N₄和Ru_SAs/g-C₃N₄的2.2倍和2.7倍，表明單原子和二聚體之間的配位相互作用在實現CO₂RR和水分解高性能方面起著重要作用。

CEST成像、原位光譜表征和理論計算表明，PtRu雙原子配位對金屬位點上的原子由于異核配位作用，導致異質雙金屬對發生軌道耦合(主要是d_xy和d_xz軌道)，這改變了其d電子態，賦予PtRu雙金屬位點較低的中間體吸附自由能(ΔG)，從而加速了CO₂RR和HER反應的進行。

綜上，該項工作通過實驗和理論計算揭示了雙原子結構在增強光催化CO₂RR和HER過程中的協同效應，為設計高效的原子分散光催化劑提供了指導。

Ultrahigh bifunctional photocatalytic CO₂ reduction and H₂ evolution by synergistic interaction of heteroatomic Pt–Ru dimerization sites. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c10807

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