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電催化水分解為氫氣(H₂)和氧氣(O₂)是生產清潔、可再生和可持續燃料的理想方法。該技術的關鍵是開發高效的催化劑來降低水分解的能壘。在催化過程的初始階段，催化劑表面發生重構，形成真正的化學反應活性物種。在大多數情況下，重構的活性物質僅在材料近表面產生，并形成多組分核殼結構，留下一個大的無活性的內核，從而導致活性位點暴露不足和質量活性低。催化劑的深度改造將產生更多的催化活性物種，導致催化劑組成的最大化利用。但是，深度改造常常會降低催化劑的機械強度，從而降低催化劑的穩定性和循環耐久性。

基于此，湖南大學黃維清、萬惠和黃桂芳等提出了一種陽離子摻雜結合幾何拓撲策略，來同時實現FeNi磷化物納米陣列在電化學活化過程中的深度重構和自優化。具體而言，在較低的負電位下，通過將Zn-FeNiP@Zn-Fe₂P預催化劑納米棒中空化，形成多通道管狀結構，實現了深度重構；重構誘導自優化的Zn-Ni₂P/FeOOH催化劑具有由非晶態FeOOH和晶態Zn-Ni₂P納米顆粒組成的多微通道管狀超結構。這種獨特的層次結構使得材料具有良好的傳質、大量的活性位點和豐富的非晶/晶體界面。

因此，改性后的Zn-Ni₂P/FeOOH催化劑表現出優異的電化學性能：在堿性溶液中，其在10和1000 mA cm^?2電流密度下的HER過電位分別為11和325 mV；更重要的是，以Zn-FeNiP@Zn-Fe₂P為陽極，Zn-Ni₂P/FeOOH為陰極組裝的電解槽僅需1.40 V的低槽電壓就能產生10 mA cm^?2的電流密度，并且具有優異的耐久性。

基于理論計算結果，重構的Zn-Ni₂P/FeOOH催化劑優異的HER活性可歸因于以下協同效應：1.在FeOOH/Ni₂P (111)表面，H₂O分子的吸附和H₂的脫附發生在不同位置，即Fe位點吸附和解離H₂O分子，Ni位點捕獲質子，H從Ni位點擴散到P位點，最終形成H₂；2.深度重構誘導的自優化提供了大的有效比表面積，充分暴露了內部活性位點，縮短了電子傳遞路徑和加速了傳質過程。

同時，對于OER，施加的正電位刺激Ni₂P和Fe₂P納米顆粒在表面溶解，然后FeOOH和NiOOH納米片再沉積，最終形成Zn-FeNiP@Zn-Fe₂P核和Fe(Ni)OOH殼結構。疏松的表面結構大大增加了活性位點，促進了傳質，表現出顯著的OER活性。

綜上，該項工作不僅為HER、OER和水分解提供了高效的多功能電催化劑，而且為實現催化劑的重構水平、質量活性和穩定性的協同開辟了新的途徑，為未來催化劑的設計提供了參考。

Cation-induced deep reconstruction and self-optimization of NiFe phosphide precatalysts for hydrogen evolution and overall water splitting. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202314172

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