標(biāo)題: Origin of Immediate Damping of Coherent Oscillations in Photoinduced Charge-Density-Wave Transition

作者：劉文浩§，顧宇翔§，王峙，李樹深，汪林望*，駱軍委*

單位：中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所

在 Si的(111) 表面上吸附單個銦原子層時(簡寫為In/Si(111))，在室溫下形成 Si(111)-(4×1)-In 兩個平行鋸齒形 In 鏈組成的量子線結(jié)構(gòu)(圖1b)，具有金屬性質(zhì)。當(dāng)溫度降低到125 K 以下，In 原子重新排列成具有 (8×2) 重構(gòu)的四重晶胞扭曲六邊形(圖1a)，伴隨著周期性晶格畸變產(chǎn)生一維電荷密度波(CDW)，并打開帶隙成為凝聚態(tài)物理中的絕緣體相（窄禁帶半導(dǎo)體） (圖1c )。激光脈沖輻照可以實(shí)現(xiàn)硅上In線在半導(dǎo)體相與金屬相間的超快轉(zhuǎn)變。但是，激光脈沖輻照下的硅上In線在轉(zhuǎn)變?yōu)榘雽?dǎo)體相變后其相干聲子振蕩快速衰減，沒有出現(xiàn)其他量子相變材料中普遍存在的兩個相間來回振蕩的現(xiàn)象。

為了研究硅上In線在光致相變后相干聲子振蕩快速衰減的微觀機(jī)理。中科院半導(dǎo)體所駱軍委研究團(tuán)隊(duì)和汪林望教授合作，利用含時密度泛函理論(rt-TDDFT)方法模擬了硅上In線在激光脈沖輻照下的動力學(xué)過程，在理論上首次重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)中觀察的半導(dǎo)體相轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傧嗟某爝^程(圖1和圖2)。他們發(fā)現(xiàn)激光脈沖把硅中的價電子激發(fā)到In線的表面態(tài)S1和S2導(dǎo)帶，由于S1和S2能帶來自單個In鋸齒鏈上In dimer的成鍵態(tài)，光激發(fā)形成使該In dimer變長的原子力，驅(qū)動In原子朝著半導(dǎo)體相運(yùn)動，在晶格周期下In原子的集成運(yùn)動形成CDW相干聲子模式，從而導(dǎo)致結(jié)構(gòu)相變(圖3和圖4)。他們揭示，在轉(zhuǎn)變?yōu)榘雽?dǎo)體相后，S1和S2能帶切換為跨越兩個鋸齒In鏈上的原子，這種能帶成分的轉(zhuǎn)換導(dǎo)致原子驅(qū)動力的方向旋轉(zhuǎn)約π/6，阻止了In原子在CDW聲子模式中的集體運(yùn)動。從局域原子驅(qū)動力進(jìn)行解釋，為光致相變過程提供了更加簡單的物理圖像，為實(shí)驗(yàn)調(diào)控結(jié)構(gòu)相變提供了直觀的理論指導(dǎo)。上述模擬均可在軟件PWmat中實(shí)現(xiàn)。

相關(guān)研究成果以“Origin of Immediate Damping of Coherent Oscillations in Photoinduced Charge-Density-Wave Transition”為題發(fā)表于Phys. Rev. Lett上。論文共同第一作者為劉文浩博士和顧宇翔博士，通訊作者為駱軍委研究員和汪林望研究員。該工作得到了基金委杰出青年基金項(xiàng)目、中科院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究計(jì)劃、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)研究計(jì)劃等的支持。

圖1. 光誘導(dǎo)半導(dǎo)體相(CDW)到金屬相相變的動力學(xué)模擬及實(shí)驗(yàn)對比。

?

圖2. 光誘導(dǎo)相變時間隨激光密度(或電子激發(fā)數(shù))的變化。

?

圖3. 原子結(jié)構(gòu)、原子受力和光激發(fā)電子分布隨時間的演化。

?

圖4. 能帶結(jié)構(gòu)及高對稱點(diǎn)處的波函數(shù)。

圖5. 基態(tài)和激發(fā)態(tài)聲子模式的分析。