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英文原題：First-Principles High-Throughput Inverse Design of Direct Momentum-Matching Band Alignment van der Waals Heterostructures Utilizing Two-Dimensional Indirect Semiconductors

通訊作者：胡偉，楊金龍，中國科學技術大學

作者：張茜，熊遠帆，高蘊智，陳佳佳，胡偉*，楊金龍*

圖1. 用于光催化應用的Z-scheme異質結設計：利用K空間可視化直觀理解載流子行為，制定通過各種堆疊模式將間接帶隙單層轉變為直接帶隙異質結的策略，最大限度地支持Z-scheme的主導載流子遷移機制。

文章亮點

二維雙層范德瓦爾斯異質結是一種特殊的材料結構，類似于薄膜，由兩種不同的化合物或元素層疊而成。這些材料在光催化領域備受矚目，因為它們具有多種優勢：首先，具備強氧化還原能力，這意味著材料具有更強的傾向來接受或釋放電子，能促進電子的轉移；其次，具有較低的反應過電勢，能在較低的能量輸入下進行反應；此外，能夠有效地將光能轉化為化學能，通過分離電荷使得化學反應更高效；最后，具有廣泛的光吸收性質，能在更廣泛的光譜范圍內吸收光線。其中，Z-scheme和傳統的Type-II異質結被廣泛研究，這兩種異質結的能帶排列極為相似，其主要區別在于主導的載流子機制不同。在Type-II異質結中，光生載流子會在帶邊之間轉移，其氧化反應和還原反應分別發生在異質結的價帶最高點（VBM）和導帶最低點（CBM）處。因此，Type-II異質結的催化性能顯著受到帶隙大小的影響。相比之下，Z-scheme異質結更期望發生在給體VBM處光生空穴和受體CBM處光生電子的復合，相應地，析氫反應（HER）和析氧反應（OER）分別位于更高的還原位和更低的氧化位，這使得Z-scheme異質結能夠突破諸如全水分解需要1.23 eV的帶隙限制，從而更受歡迎。

圖2. Z-scheme和傳統的Type-II異質結構中光生電荷載流子的能帶排列和主導的載流子遷移機制示意圖。

在大多數關于搭建光催化異質結的研究中，通常只關注能帶對齊這一方面。但僅從這個角度來看，很難區分Z-scheme和傳統的Type-II異質結?？紤]到在k-空間中，載流子的遷移路徑在一定程度上能夠直觀地反映其相對的遷移效率，即與同一k點（即動量匹配）的躍遷和復合相比，在不同k之間的遷移由于不可避免地需要聲子的參與，因此效率會降低。基于這一考慮，該團隊結合能帶對齊和動量匹配提出了一種逆向設計策略，旨在最大程度地支持Z-scheme異質結所主導的載流子遷移機制，即通過堆疊兩個間接帶隙半導體單層來形成直接帶隙異質結，從而錨定高通量的篩選條件。

圖3. 在能量和動量空間的角度下，通過堆疊直接/直接半導體（左）和間接/間接半導體（右）以形成直接帶隙異質結的示意圖。

由于是首次驗證該策略的可行性，作者采用了第一性原理高通量計算方法。基于常見的MoS₂和MoSSe的晶體結構，從C2DB數據庫中挑選了73個具有間接帶隙的單層材料。為縮小搜索空間，考慮了晶格失配低于5%的限制。接著，通過多種堆疊模式進行電子調控，以實現間接到直接帶隙的轉變。在篩選后，最終發現了26種不同堆疊成分的雙層異質結。

圖3. 第一性原理高通量計算工作流。

為證實篩選出的材料具有成為Z-scheme異質結光催化的潛力，作者挑選了部分材料進行基態能帶計算和界面處內置電場方向的確定，以驗證材料具有Z-scheme異質結所要求的能帶排列。另外，還使用KSSOLV中的TDDFT模塊進行激發態計算模擬，通過確認最低激發屬于層間激子分布，進一步嚴格地驗證了材料的能帶排列是否符合要求。除此之外，還計算模擬了吸收光譜、光生載流子的遷移以及析氫/析氧反應的吉布斯自由能，以全面評估材料在光催化方面的性能。

圖4. AA和S-Te-Cl-Br堆疊模式下，HfBrCl/MoSTe異質結的電子結構性質。

圖5. AA和S-Te-Cl-Br堆疊模式下，HfBrCl/MoSTe異質結最低激發的層間激子分布和載流子遷移模擬。

這項研究工作的最主要創新點在于不同于傳統僅關注能帶排列，而是結合動量匹配，提出了逆向設計方案，從而增大形成Z-scheme的可能性。此外，通過系統性的高通量堆疊計算，發現了多種能夠發生間接到直接帶隙轉變的材料。這些被篩選出的材料，無論是否能用于光催化全解水，由于這種轉變可能帶來更高效的光電轉換性能，對于光電應用也是具有重要意義。該成果以“First-principles high-throughput inverse design of direct momentum-matching band alignment van der Waals heterostructures utilizing two-dimensional indirect semiconductors”為題，發表在《Nano Letters》期刊上。

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Nano Lett. | Z-scheme異質結：堆疊調控間接-直接帶隙轉變

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Nano Lett. | Z-scheme異質結：堆疊調控間接-直接帶隙轉變

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