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材料中電子和空穴通過吸引庫倫相互作用形成束縛電子－空穴對，被稱為激子。在窄帶隙半導體或半金屬（帶隙為負）中，當激子束縛能超過帶隙，在足夠低的溫度下激子會發生凝聚，形成一類奇特的關聯絕緣基態——激子絕緣體態。激子絕緣體的概念在半個世紀前就已經被提出，但在真實材料中是否存在一直是爭論的話題。激子凝聚過程中電子態對稱性破缺，通過電子－晶格耦合引起晶體對稱性破缺，導致電子和晶格不穩定的共存。目前僅有很少的候選材料，例如Ta?NiSe?和1T-TiSe?，它們的能隙打開伴隨強烈的晶格畸變，并且聲子譜計算表明晶格存在自發不穩定的傾向，引發了關于相變起源的廣泛爭論，即激子不穩定引起晶體對稱性破缺，還是晶格畸變導致雜化能隙打開。

圖1 無相互作用的第一性原理計算以及輸運、ARPES、STS實驗結果

中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心EX7組博士生黃杰瑞、博士生江北和研究員錢天，HM-T03組博士生姚靜宇、博士生高嘉成、博士后郭照芃和研究員王志俊，HM01組博士后閆大禹和研究員石友國，A01組博士生雷鑫鋮和研究員蘇東，HX-Q02課題組博士后李宇鵬和特聘研究員沈潔，A02組副研究員金士鋒，SC8組副主任工程師馬肖燕和研究員李世亮，EX9i組副研究員金峰和研究員張清明等人通過建制化的科研合作，結合材料制備、理論計算、電子結構和晶體結構表征，在范德瓦爾斯結構的拓撲材料Ta?Pd?Te?中揭示了激子絕緣態存在的證據。

圖2 考慮電子－空穴庫倫相互作用理論計算和光子能量依賴ARPES數據

無相互作用的第一性原理計算表明Ta?Pd?Te?具有半金屬能帶結構，價帶和導帶之間存在輕微的交疊（圖1c），然而輸運和電子結構測量顯示其基態是全局能隙的絕緣態（圖1d-f）。在計算中考慮自旋－軌道耦合、晶格常數變化以及在位電子－電子庫倫相互作用均不能得到絕緣態。而將電子－空穴吸引庫侖相互作用考慮到計算中后，發生電子態對稱性破缺，允許價帶和導帶雜化打開能隙，形成激子絕緣態（圖2c）。光子能量依賴的角分辨光電子能譜（ARPES）實驗證實了帶間雜化的存在（圖2e,f）。

圖3 溫度依賴ARPES數據

在激子絕緣態中，高溫下熱激發載流子數目的增加會屏蔽電子－空穴庫倫相互作用，削弱激子穩定性，最終恢復到正常相。圖3中溫度依賴ARPES數據顯示隨著溫度升高能隙逐漸減小并且演變成線性的能帶色散。利用泵浦－探測ARPES技術，通過增加泵浦光功率，可以極大提升瞬態電子溫度，增加熱激發載流子數目。圖4中泵浦－探測ARPES數據顯示在高泵浦光功率下能隙關閉并演變成幾乎無能隙的線性能帶色散，而在遠離布里淵區中心的位置能帶色散不變（圖4c）。這些平衡態和非平衡態的ARPES數據很好地符合激子絕緣體圖像。

圖4 泵浦光功率依賴ARPES數據

在激子絕緣態中，電子態對稱性破缺通過電子－晶格耦合會引起晶體對稱性破缺。單晶X射線衍射（圖5b）、比熱（圖5c）和拉曼光譜實驗并沒有探測到結構轉變，只有透射電鏡電子衍射數據顯示消光點在絕緣態出現微弱的信號（圖5d,e），表明絕緣態中存在微小的晶格畸變。能帶計算顯示這個微小的晶格畸變對能帶結構的影響可以忽略不計，不能解釋絕緣態的能隙打開。聲子譜計算也表明高溫金屬相的晶體結構是穩定的（圖5a），沒有自發對稱性破缺的傾向。

圖5 聲子譜計算以及單晶XRD和電子衍射實驗結果

綜合以上實驗結果和理論分析，Ta?Pd?Te?中絕緣基態起源于激子不穩定導致的能隙打開，而晶體對稱性破缺只是激子凝聚的副產物。理論計算預言打開能隙的單層Ta?Pd?Te?是高階拓撲絕緣體，關聯效應和非平庸拓撲性質的結合可能形成拓撲激子絕緣態，并且激子能隙的打開穩定了體態的絕緣特性，有利于進一步研究和調控拓撲邊緣態的新奇物性。

該工作近期發表在【Physical Review X?14, 011046 (2024)】，得到科技部、基金委、中國科學院等項目以及懷柔綜合極端條件實驗裝置、上海同步輻射光源的支持。論文中的主要ARPES數據在中國科學院物理研究所EX7組自主設計搭建的時間分辨ARPES設備上采集。物理所石友國、王志俊、錢天、沈潔、李俊等人還參與了南京大學教授張鵬等人關于Ta2Pd3Te?激子絕緣體的工作Physical Review X?14, 011047 (2024)。

編輯：停云

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Ta?Pd?Te?中激子絕緣態證據

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