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?東大/福大/燕大JACS: Co單原子改變WxC的界面結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定雙功能氧電催化

鋅-空氣電池(ZABs)具有成本低、理論容量高和環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，是替代目前商業(yè)化鋰離子電池的潛在儲能技術(shù)之一。但是，其放電過程中的氧還原反應(yīng)(ORR)和充電過程中的析氧反應(yīng)(OER)等四電子轉(zhuǎn)移過程動力學(xué)緩慢，嚴(yán)重影響了ZAB的能量轉(zhuǎn)換和輸出功率。

目前，ZAB的基準(zhǔn)電催化劑仍然主要依賴于貴金屬，這導(dǎo)致其價(jià)格昂貴，穩(wěn)定性有限。此外，具有ORR活性和OER活性的物理混合催化劑由于相容性較差，對ZAB催化性能的提升不夠理想。因此，開發(fā)低成本和高內(nèi)在活性的ORR/OER雙功能催化劑勢在必行，但仍具有挑戰(zhàn)性。

近日，東北大學(xué)李犁、福州大學(xué)喻志陽和燕山大學(xué)王靜等報(bào)道了一種基于SAC的雙功能電催化劑，其中Co原子分散在碳化鎢載體(Co-W_xC)上，用于高效催化ORR和OER。

研究發(fā)現(xiàn)，除了通常報(bào)道的分散在材料中的單原子外，Co還可以通過在邊緣區(qū)域形成BCC或FCC超晶格來改變W_xC載體的界面結(jié)構(gòu)。Co原子主要以Co-W鍵和Co-C鍵的形式存在，且超晶格的形成可以通過晶格失配引起的應(yīng)力改變材料的電子結(jié)構(gòu)，將原子態(tài)密度向負(fù)能區(qū)移動，有利于中間體的脫附；此外，電荷分析證實(shí)了超結(jié)構(gòu)與單原子的協(xié)同作用，降低了中間體的吸附能，提高了催化活性。隨著雙功能催化劑理論過電位的降低，OER和ORR之間的自由能差減小。

得益于超結(jié)構(gòu)和單原子的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn)，所制備的電催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR (E_1/2為0.893 V)和OER活性(10 mA cm^?2電流密度下的過電位為259 mV)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過其商業(yè)基準(zhǔn)Pt/C+IrO₂催化劑。更重要的是，該催化劑具有超低的ΔE值(0.623 V)，使其表現(xiàn)出優(yōu)異的ZAB性能，利用Co-W_xC作為電極組裝的ZAB的峰值功率密度高達(dá)188.5 mW cm^?2，并能夠穩(wěn)定循環(huán)6000次。

總的來說，該項(xiàng)工作揭示了Co-W_xC催化劑高氧電催化活性的起源，為用于電催化和能量存儲系統(tǒng)的先進(jìn)材料的設(shè)計(jì)提供了思路。

Superstructure-assisted single-atom catalysis on tungsten carbides for bifunctional oxygen reactions. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c14354

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