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成果簡介

金屬骨架聚合物（MBPs）具有獨特的由鍵合金屬原子組成的骨架，在光、電、磁和熱電領域具有廣闊的應用前景。然而，MBP的應用研究還相對不足。基于此，復旦大學彭慧勝院士（通訊作者）等人報道了一種熱電應用的MBPs。通過剪切誘導取向方法將Ni骨架聚合物（NBP）定向到對齊的碳納米管（CNT）上，制備了一種新型NBP/CNT纖維。由于引入NBP導致缺陷密度降低和去摻雜效應，因此觀察到電導率（提高100%）和Seebeck系數（提高38%）同時增加。NBP/CNT纖維的功率因數為719.48 μW?m^-1?K^-2，是裸露CNT纖維的3.5倍，這是由于NBP的引入對載流子遷移率和載流子濃度的調節。

此外，將NBP/CNT纖維集成制成熱電織物，在人體與環境溫差為8 K時產生3.09 mV的輸出電壓，作為可穿戴電子產品的電源具有廣闊的應用前景。本研究為設計和合成高性能熱電材料的MBPs提供了一條新的途徑。

研究背景

近年來，科學家們提出了一種新型的金屬骨架聚合物（MBP），其骨架由金屬原子通過金屬-金屬鍵連接而成，提供了一種理想的材料體系，具有兩個關鍵優點。（1）單原子水平的鍵合金屬原子鏈為電荷輸運提供了獨特的量子約束效應；（2）通過改變金屬原子的類型和配體的結構，可實現并有效調節MBPs的新型光學、電、磁和熱電性質，使得其應用范圍擴大。然而，對MBPs的基礎研究仍處于起步階段。

對比3D材料，由于量子約束效應，1D納米線可同時傳導更少的熱量和更多的電，使得它們對直接將熱能轉化為電能的熱電材料具有吸引力。但是，制備像單原子柱一樣細的納米線還面臨挑戰，阻礙了不同類型的熱電材料達到創紀錄的效率。其中，MBPs具有良好的電荷傳輸能力，其能帶結構可通過共軛配體有效調節。因此，通過精心調節金屬原子和有針對性地設計和修飾有機配體，可有效地優化熱電性能。由于具有調節載流子濃度和遷移率的能力，MBPs在熱電材料領域可能具有巨大的潛力。

圖文導讀

NBP/CNT熱電纖維的制造過如下：首先，根據已有方法合成NBP；然后，通過浮動催化劑化學氣相沉積法合成CNTs；接著，通過NBP的二氯甲烷溶液進行拉伸，形成NBP/CNT薄片，其中NBP在對齊的CNTs中剪切定向。最后，經捻制得到NBP/CNT熱電纖維。從外部微觀形貌來看，NBP/CNT纖維表現出層次化的外部結構，比裸露的CNT纖維更致密。在撕裂后，NBP/CNT纖維的SEM圖像顯示NBP在幾乎整個CNT上均勻吸附，導致纖維結構比裸露CNT纖維更致密。

圖1. NBP/CNT纖維的制備和結構示意圖

圖2. NBP/CNT纖維的表征

NBP/CNT纖維的電導率先隨著NBP溶液濃度增加而增加，當NBP溶液濃度達到0.3 mg/mL時，其電導率穩定在約1240.94 S/cm。當NBP溶液濃度低于0.4 mg/mL時，Seebeck系數也呈現升高趨勢，當達到臨界濃度0.4mg/mL時，Seebeck系數穩定在76.3 μV?K^-1。NBP/CNT光纖的功率因數為719.48 μW?m^-1 K^-2，是裸露CNT纖維的3.5倍。此外，光纖載流子濃度的降低與上述現象一致，說明NBP的去摻雜效應。NBP/CNT纖維的帶隙與裸露CNT纖維的帶隙相似，但功函數小于裸露CNT纖維的帶隙，證實了NBP在NBP/CNT復合纖維中的去摻雜作用。

圖3. NBP/CNT和裸露CNT纖維的熱電性能

鑒于NBP/CNT纖維熱電性能的增強，作者通過NBP/CNT纖維的集成進一步制備了熱電織物。當織物附著在人體表面時，在人體與周圍環境溫差為6 K時，織物產生約2.55 mV的輸出電壓。通過降低環境溫度，將溫差提高到8 K，輸出電壓提高到3.09 mV。隨著人工控制溫差的增大，熱電織物的輸出電壓密度和功率密度逐漸增大。在溫差為14 K時，熱電織物的輸出電壓密度和功率密度最高，分別為143.79 V?g^-1和0.25 mW?g^-1。此外，對織物進行了100次彎曲試驗，彎曲角度為180°。彎曲前后的電阻比在100次循環后保持相對穩定，約為1.01。為在30天后，熱電織物的電導率和Seebeck系數分別保持初始值的97.4%和99.3%，穩定性高，可滿足長期使用。

圖4.熱電織物的輸出性能

文獻信息

High-performance thermoelectric fibers from metal-backboned polymers for body-temperature wearable power devices. Angew. Chem. Int. Ed., 2024.

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