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?吉大/應(yīng)化所Nature子刊: COF上構(gòu)建不對(duì)稱配位單原子Pt，有效促進(jìn)酸性/堿性電催化HER

氫能具有較高的能量密度和清潔的燃燒產(chǎn)物，是最有希望取代化石燃料的能源之一。電催化水分解是一種很有前途的制氫方法，其能夠有效緩解全球能源危機(jī)和環(huán)境污染問題。因此，開發(fā)高效、耐用、廉價(jià)的電化學(xué)析氫反應(yīng)(HER)電催化劑，以驅(qū)動(dòng)低功耗的電化學(xué)水分解反應(yīng)具有重要意義。

最近，具有獨(dú)特的納米級(jí)孔道結(jié)構(gòu)、穩(wěn)定的周期性結(jié)構(gòu)、豐富的配位位點(diǎn)和較高的比表面積的二維共價(jià)有機(jī)框架(COF)及其衍生物在電催化領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。

完全共軛的2D COF可以促進(jìn)π共軛骨架內(nèi)的有效電子離域和傳輸，該材料可以負(fù)載金屬物種為HER提供許多活性位點(diǎn)，并且在惡劣的pH環(huán)境中具有理想的長期穩(wěn)定性。

基于此，吉林大學(xué)施展、陸海彥和中國科學(xué)院長春應(yīng)化所邢巍等通過電化學(xué)方法將Pt單原子負(fù)載到2D富氮石墨烯類似物COF上(NGA-COF@Pt)，在室溫下制備了無導(dǎo)電劑和無熱解的Pt基SAC。

具體而言，研究人員采用自下而上的方法，將Pt單原子均勻地錨定在高度π-π共軛的類石墨烯COF上(Pt負(fù)載≈2.66 wt.%)，這不僅通過使用COF本身作為均勻的集流體來促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移，而且通過形成優(yōu)化的金屬-支持相互作用來增強(qiáng)Pt單原子的效能。

結(jié)果表明，合成的NGA-COF@Pt表現(xiàn)出良好的催化性能和原子利用率，在0.5 M H₂SO₄和1 M KOH溶液中，10 mA cm^?2電流密度下的HER過電位分別為13和19 mV，優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的大多數(shù)HER催化劑。

此外，一系列的光譜表征和理論研究表明，通過電化學(xué)修飾方法制備的Pt-N₂活性中心在44 mV的過電位下獲得高質(zhì)量活性(18165 A g_Pt^?1)和轉(zhuǎn)換頻率(TOF，18.4 s^?1)，極大地提高了每個(gè)Pt單一活性位點(diǎn)的效能。

換句話說，NGA-COF通過形成獨(dú)特的Pt-N₂配位環(huán)境來調(diào)節(jié)Pt對(duì)H*中間體的吸附能，而完全共軛的二維結(jié)構(gòu)通過Pt-N-C路徑提高了活性中心的電子傳輸能力，支持電子從催化活性中心直接均勻地向電極轉(zhuǎn)移。同時(shí)，Pt單原子和NGA-COF之間的互補(bǔ)金屬載體相互作用顯著提高了催化劑的導(dǎo)電性和效能，而無需額外的導(dǎo)電劑。

此外，原位氘(D)同位素標(biāo)記差分電化學(xué)質(zhì)譜法(DEMS)表明，具有不對(duì)稱配位環(huán)境的Pt單原子不會(huì)被HER中間體毒化，而HER中間體會(huì)毒化Pt粒子。綜上，該項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)和合成具有高效率、可持續(xù)性和成本效益的COF衍生的SAC提供了新思路。

Single-atom platinum with asymmetric coordination environment on fully conjugated covalent organic framework for efficient electrocatalysis. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46872-x

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