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第一作者：Dawei Yang

通訊作者：徐明，周光敏，David Mitlin，Andreu Cabot

通訊單位：北京化工大學、德克薩斯大學奧斯汀分校、清華大學深圳國際研究生院等

論文速覽：

鋰硫電池（LSB）是下一代能源存儲系統的可行選擇。然而，鋰多硫化物（LiPS）的穿梭效應和硫及鋰硫化物的電導率差限制了其應用。

本研究報道了一種基于C₂N 2D-有機框架的高負載低配位鈷單原子（Co-SAs/C₂N）作為LSB正極的有效硫宿主。

實驗和計算結果揭示了不飽和Co?N₂活性位點通過形成強S_x^2??Co?N鍵有效地捕獲多硫化物離子的電子。此外，LiPS與不飽和Co?N₂活性位點之間的電荷轉移賦予了固定LiPS低自由能和低電化學分解能壘，從而加速了LiPS的動力學轉化。

因此，S@Co-SAs/C₂N基正極表現出優異的倍率性能、令人印象深刻的循環穩定性和高面積容量，是商業鋰離子電池的兩倍。

圖文導讀：

圖1. 展示了C₂N支撐的Co單原子合成示意圖，以及不同放大倍數下的HAADF-STEM圖像，紅色圓圈顯示了作為亮點的單個Co原子。EDX元素映射圖顯示了Co-SAs/C₂N中C、N和Co的均勻分布。

圖2. 展示了Co-SAs/C₂N的XANES光譜和Co K-edge FT-EXAFS光譜，以及EXAFS擬合曲線和參考樣品的EXAFS振蕩圖。這些分析結果表明Co原子以Co?N₂配位結構均勻分散在C₂N基質中。

圖3.?展示了Li₂S₄溶液和不同材料吸附后的UV-Vis光譜和光學照片，以及Co-SAs/C₂N在Li₂S₄吸附前后的N 1s和Co 2p XPS光譜。這些結果證實了Co-SAs/C₂N對LiPS具有強吸附能力。

圖4.?展示了對稱電池的CV曲線，Li-S紐扣電池的CV曲線，不同電極的充放電曲線，以及Li₂S在C₂N和Co-SAs/C₂N上的分解能壘和LiPS物種的吉布斯自由能變化曲線。這些結果表明Co-SAs/C₂N作為催化劑促進了多硫化物的反應動力學。

圖5.?展示了S@Co-SAs/C₂N電極在不同倍率下的充放電曲線，電極的倍率性能和容量保持情況，以及高硫負載下S@Co-SAs/C₂N電極的循環性能。這些結果證明了S@Co-SAs/C₂N電極在高硫負載和低電解液條件下的優異性能。

總結展望：

本研究通過精確設計Co?N₂配位結構的Co-SAs/C₂N，探索了Co?N₂位點在LiPS轉化過程中的吸附和催化性質。Co-SAs/C₂N展現出對多硫化物的鋰親/硫親性結合，有效防止了LiPS在電解液中的溶解。

此外，不飽和Co?N₂中心作為多功能位點，加速了LiPS的轉化，并降低了放電/充電過程中Li₂S沉積和分解的反應能壘。S@Co-SAs/C₂N電極因此展現出卓越的倍率性能和超長期循環穩定性。

即使在高硫負載和低電解液條件下，S@Co-SAs/C₂N電極也顯示出顯著的面積容量，滿足了商業LIBs的需求。本工作為設計SAC基宿主以提高LSB性能提供了新的見解。

文獻信息：

標題：Single-Atom Catalysts with Unsaturated Co?N2 Active Sites Based on a C₂N 2D-Organic Framework for Efficient Sulfur Redox Reaction

期刊：ACS Energy Letters

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